日前，中國科學院院長陳陽、哈爾濱師范大學珠海分院院長肖淑敏、澳大利亞國立學院院長邱成偉在微電子交叉學科領域取得重要進展-納米光學和手性光學。 合作團隊在介質超表面引入微小的傾斜擾動，首次實現并觀測到具有極強內在手性的連續域中的禁閉態（BIC），同時獲得了高達0.93的圓二色性信號和信號高達 2663 的光波段。 光學品質因數顯著改善了光與物質之間的手性相互作用。 該研究在手性光學領域具有廣闊的應用前景。 1月19日，相關研究成果以bound in the為題發表在《自然》（）雜志上。
手性()是自然界的一個基本屬性。 當一個物體通過旋轉和平移等操作難以與其鏡像重合時，該物體就具有手性。 手性在自然界中廣泛存在角動量定理的實際應用，從我們的手掌到宇宙中的星辰。 更重要的是，構成生物體的基本大分子，如：多肽、核糖核苷酸、單糖等，也具有手性結構，生物體對這些基本單元的構象選擇具有極端偏好。 例如：肽是L型，脂類是D型。
相應地，許多生理現象的形成都是由于分子手性的精確識別和嚴格匹配。 因此，材料手性的研究不僅在乳品化妝品、疾病診斷、藥物研發等領域具有重要的應用價值，而且有助于探索生命起源之謎。 該刊將“為什么生命需要手性”列為最新的“125個世界前沿科學問題”之一。
手性物質的兩種對映體()具有基本相同的化學性質、化學性質和熱力學性質，當手性物質與手性圓偏振相互作用時，會形成手性光學響應，如圓二色性(CD)和旋轉光譜(ORD) )，這也是研究物質手性最常用的方法，催生了光學領域的一個重要分支——手性光學()。 作為一門歷史悠久、應用廣泛的學科分支，手性光學研究的核心是增強光與物質之間的手性相互作用，但自然界中物質固有的手性普遍很弱，由此產生的手性光學響應為也很虛弱。 檢測不到。
近年來，隨著光學超表面領域的發展，手性超表面也受到了廣泛的關注和研究，其主要依靠構成單元（元原子）的手性微納結構形成強烈的手性光學響應。 然而，現有的手性超表面，無論是基于等離子體鈮酸鋰還是電介質，仍然沒有很強的CD信號，更重要的是共振峰的品質因數（Q）不高，導致本征光和物質的手性相互作用是有限的。 連續體中的束縛態 (BIC) 是存在于輻射連續波譜中但保持局域化的電磁本征態。 它具有Q值極大、光與物質相互作用強的特點。 相反，手性連續體中的受限態（BIC）表現為一個載流子方向的圓極化完全前饋，并與另一個載流子方向的圓極化強烈相互作用，同時形成最大的圓極化時間。 二色性 (CD=1) 和非常高的品質因數。 Y.、A.Alu、J.等國際知名研究組雖然從理論上提出了BIC的實現，但由于結構設計無法通過實驗實現，此類工作還停留在理論階段，具有內在手性的實現而光頻帶連續體中俘獲態的觀測仍然是該領域的熱點和難點研究課題。
以往的理論研究發現，實現BIC的關鍵和難點在于打破結構的面外鏡像對稱性，這與常用的二維結構微納加工方法（如：FIB 、EBL 等）。 作者創新性地提出通過結構傾斜的方式打破TiO2介電超表面的面外鏡像對稱性，結合面內矩形納米孔設計，實現三維真手性（圖1a）。 超表面是通過引入面內幾何擾動α和面外幾何擾動φ從常見的垂直方孔超表面演變而來的，并支持一系列共振Bloch模式（圖1b）。 對于基本模式 TM1，當沒有平面內和平面外擾動（α = 0，φ = 0）時，該模式在 Γ 點的連續體中支持對稱保護約束狀態（-BIC）在動量空間。
為了剖析結構擾動對模式固有手性的影響，研究人員開發了一種基于近場和遠場光學手性守恒的微觀模型。 當僅引入面內擾動時（α≠0，φ=0），BIC 模式退化為準 BIC 模式。 此時，模式的近場手性可以由光學手性密度OCD=-12ωRe[D? B*]判斷，由于OCD是奇校驗(-odd)標量，結構的面外鏡像對稱性會促使OCD在對稱面右側反對稱分布(圖1c)。 類比于坡印??亭定律，光學手性在近場和遠場的分布也服從守恒原理，因此當OCD在近場呈反對稱分布并相互抵消時，該光的遠場輻射mode 也沒有手性。 表現為線偏振光。 當同時引入面內和面外擾動時（α≠0，φ≠0），OCD 在近場的反對稱分布被打破（圖 1d），沒有抵消的 OCD 將是“釋放”到遠場，形成手性遠場輻射，其圓偏振可以從近場OCD的不平衡度推導出來，而這個微觀模型也明確闡明了為什么打破面外鏡對稱是關鍵實現BIC。
由結構傾斜引起的BIC的固有手性也可以根據手性光學的廣義理論來解釋，即物體的光學手性由偶極子近似下的p⊥·m⊥決定，其中p⊥和m⊥分別是物體的電偶極子p和磁偶極子m在垂直于入射波矢量k的平面上的投影。 對于這項工作中的介電超表面，當沒有引入結構傾斜時，對稱平面（z = 0）上的TM1-準BIC磁場分布在平面內，電場分布在平面外（圖.1d)，此時p⊥·m⊥為零，不具有內在手性。 并且當介質孔沿x方向傾斜時，電偶極子p也急劇傾斜，形成非零p⊥·m⊥和本征手性。
為了制備這些傾斜的納米多孔超表面并精確控制傾斜角度，作者開發了一種傾斜的反應離子刻蝕工藝：將通過 EBL 預爆和固定的樣品以一定角度放置在基板上，通過 EBL 發射的離子束射頻源TiO2薄膜的滲氮經鋁擋板上的孔徑校正后入射到樣品上（圖2a），通過嚴格的周期和規格設計，在反應離子刻蝕室內產生光滑的各向同性相的鋁擋板。 勢線，以實現對納米孔傾斜角度的精確控制，并在整個超表面區域顯示出良好的一致性（圖2b）。
為了獲得最大的遠場光學手性，需要共同設計面內擾動α和面外擾動φ。 通過估計TM1-quasi-BIC的本征偏振光在動量空間的分布，作者發現面內擾動α的引入會導致代表BIC模式的偏振光奇點V分裂成兩個C點具有相反的圓偏振光（即C-和C+），并且面外擾動φ的引入將導致整個偏振光分布向兩側移動。 當α和φ取一組合適的值（如α=0.12，φ=0.1）時，C+點正好平移到動量空間的Γ點（圖2c），實現了BIC，即通過仿真和實驗獲得的角度可分辨透射光譜也驗證了BIC的實現（圖2d）。
從以上結果可以看出α和φ的協同作用是實現超表面系統BIC的關鍵，實驗和理論結果也表明C點在動量空間的連接近似線性具有 φ 的大?。▓D 3a）。 為了得到α和φ之間的內在聯系角動量定理的實際應用，作者根據手性光學的一般理論，經過一系列的一般性論點和推論，得出遠場輻射中BIC的CD值與α和φ近似滿足：CD~φα2+Aφ2，其中A為常數，該理論結果與模擬和實驗結果一致（圖3b）。 進一步計算關系的極值，CD最大化的條件為α=A? φ，這種直接的線性關系也通過模擬和實驗結果得到驗證（圖 3c）。
事實上，圓二色性不僅可以由物質的固有手性（真手性）形成，還可以由光的斜入射或物質的各向異性（偽手性）形成。 為了進一步驗證實驗測量的BIC具有內在的手性，作者檢測了超表面在法向入射條件下的基于圓偏振光的反射光譜（圖4a），可以看出只有相同的偏振光分量RRR 具有顯著且尖銳的交叉偏振光分量 RRL 和 RLR 的共振峰以及另一個同偏振光分量 RLL 沒有觀察到顯著的共振信號，因此可以排除偽手性的影響，這證明BIC 模式具有內在的手性。
進一步分析可知，超曲面的CD值高達0.93，已經接近極限值1，Q值高達2663，比實驗結果高出一個數量級以上現有的手性超材料/超表面（圖 4b）。 這些CD值同時提高Q值可以顯著改善光與物質之間的手性相互作用，在手性光學領域有著廣泛的應用。 作為典型應用，作者演示了基于BIC的手性熒光的增強發射。 通過在超表面上旋涂顏料分子并進行光泵浦，可以觀察到顯著改善的熒光發射，并且發射的熒光具有高含量的圓偏振光狀態（圖4c）。
該團隊首次通過實驗實現并觀察了具有內在手性的連續域中的限制態（BIC），同時獲得了高達0.93的CD值和高達2663的Q值。作者還基于微觀模型和手性光學的一般性模型闡明了 BICs 是如何形成的以及它們是如何設計的。
雖然這項工作是在可見光波段實現的，但可以擴展到紅外和更長的波段，但CD值和Q值可以通過加工工藝的改進和優化進一步提高。 本文開發的BIC超表面體系可顯著增強光與物質的手性相互作用，在手性光學領域具有廣闊的應用前景，如手性光源與光探測器、手性物質的痕量檢測、不對稱光催化等.
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圖 1. (a) 傾斜擾動超表面形成 BIC 的示意圖。 (b) 超曲面的能帶結構。 (c) OCD 在該部分的分布。 左：α≠0，φ=0，右：α≠0，φ≠0，中：傾斜擾動區域的 OCD 分布。 (d) 未引入傾斜（左）和引入傾斜（右）的中心 xy 平面上的電場和磁場分布，以及相應的電偶極子 p 和磁偶極子 m 結構。
圖 2. (a) 傾斜 RIE 蝕刻設置的示意圖。 (b) 超表面樣品的側視圖和橫截面圖，比例尺：300 nm。 (c) 引入面內和面外擾動后動量空間C點的演化圖。 (d) 當左旋圓偏振光和右旋圓偏振光入射時超表面的角度可分辨透射光譜（上：模擬結果，下：實驗結果）。
圖 3. (a) 當超表面具有不同傾角時，C+和C-點對應的圓偏振光的入射角。 (b) α固定時CD值與φ的關系。 (c) 為最大化 CD 值需要滿足的 α 和 φ 之間的關系。
圖 4. (a) 實驗測量的超表面樣品的基于圓偏振光的反射光譜。 (b) 本工作得到的CD和Q值與現有其他工作進行比較。 本作品根據CD信號的來源分為兩類。 (c) 在光泵浦下具有旋涂顏料分子的超曲面的偏振光可辨熒光發射光譜。