交流學術，時常風月
臺灣學院與臺灣科技學院的研究人員，通過理論、計算和實驗結合的形式，深入研究了拐角單層石墨烯中非線性霍爾效應，發覺材料中的貝利曲率偶極矩可以隨著拓撲平帶色散的調節而改變的化學機制。
量子霍爾效應（Hall,QHE）是霍爾效應的量子熱學版本。通常分為整數量子霍爾效應(QHE)和分數量子霍爾效應(QHE)，其中整數量子霍爾效應由日本化學學家von發覺，他因而獲得1985年諾貝爾化學學獎。分數量子霍爾效應由法籍日裔數學學家崔琦、德國化學學家HorstSt?rm和日本材料學家發覺，前三者因而與日本化學學家分享1998年諾貝爾化學學獎。
整數量子霍爾效應所描述的現象是，在向二維電子二氧化碳施加縱向驅動電壓時，橫向檢測得到的濁度平臺為基本自然常數整數倍。實驗發覺，濁度平臺對于環境的擾動非常穩定，檢測所得濁度的量子單位（）可以達到十億分之一的精確度，這么的精確度促使整數量子霍爾效應成為制訂內阻標準，確定自然常數h(普朗克常數)和e(電子電荷)的標準方式。從數學學和物理的本質上講，整數量子霍爾效應中出現的整數是一些拓撲量子數。在物理和拓撲學中，它們被叫做陳數（Chern，以記念日裔物理家陳省身），但是它們與固體材料中的能帶拓撲信息–非乏味的貝利曲率（Berry）息息相關。量子霍爾效應與其衍生下來的一系列效應，如量子反常霍爾效應、量子載流子霍爾效應，和本項研究發覺的拐角單層石墨烯中的非線性霍爾效應等，都具有新奇和廣泛應用前景的濁度輸運性質和非乏味貝利曲率的物理本質。正是由于即具有應用與實驗意義，又具有深刻的物理和數學學理論內涵，對于那些霍爾效應現象的研究，在近二十多年里如雪后萵筍般出現，在匯聚態化學學，量子材料科學和量子信息科學等等方面，不斷創造出研究的風潮。
與此同時，以石墨烯為首的二維量子材料，因其優良的電熱性能，便于通過電場和磁場連續調控和簡單而非乏味的拓撲性質，深受全世界數學學和材料科學研究人員的青睞。尤其是近些年來在“魔角”1.08°轉角的單層石墨烯發覺的強關聯絕緣性和超導電性，更是將拐角石墨烯等二維量子摩爾材料研究推向了高潮。關于石墨烯中的種種霍爾效應研究，人們早已發覺了好多新奇的現象，而對于拐角石墨烯中的霍爾效應研究，依然還有好多亟需探求的地方。本項研究正是彌補了這樣的空白，發現了拐角單層石墨烯中的易調控的非線性霍爾效應。
拐角石墨烯所代表的二維量子摩爾材料，其突出優點是便于調控，可以通過連續掃描拐角度數、電場和磁場，精細控制系統中的互相作用硬度和電子的填充數，這樣就可以趕超了傳統量子霍爾效應元件（如二維電子氣材料）的眾多限制。并且，拐角石墨烯的能帶比較復雜（具有長程關聯效應的拓撲平帶體系），但是因為摩爾尺度遠小于晶格尺度，系統中的撓度和非均勻性等誘因都須要在模型估算中彰顯。在這一背景下，臺灣學院化學系博士研究生張栩與其導師孟子楊院長，聯合臺灣科技學院的王寧院長及其博士后黃美珍、吳澤飛（現為格拉斯哥學院副研究員）等人，法國密西西比學院孫鍇院士組成研究團隊，通過理論、計算和實驗結合的形式，深入研究了拐角單層石墨烯中非線性霍爾效應，發覺材料中的貝利曲率偶極矩可以隨著拓撲平帶色散的調節而改變的化學機制。實驗系統的示意圖和基本結果如圖1所示，研究團隊使用垂直材料方向電場作為調節平帶色散的手段，在對拐角石墨烯施加頻度為w的縱向驅動電壓時，觀察到橫向頻度為2w的非線性電流響應顯著地隨垂直材料方向電場的調節有減小、減小甚至反向的變化，并通過估算貝利曲率偶極矩熱點隨著拓撲平帶色散的變化而從理論上完美地解釋了實驗現象。這項具有國際影響力的成果，剛才作為編輯推薦文章（’）發表在國際頂級數學學期刊《物理評論快報》（），文章鏈接為Phys.Rev.Lett.131,(2023)（見參考文獻[1]）。
圖1.拐角單層石墨烯實驗裝置，a.拐角石墨烯樣品結構，上下兩個基頻促使實驗中可以獨立調節拐角石墨烯中的垂直電場硬度以及自旋含量。b.非線性霍爾效應的檢測示意圖。c.拐角石墨烯填充數為-1.5時，非線性霍爾電流隨電場發生劇烈變化，并一直與注入電壓成二次方關系。此圖來自文獻[1]。
張栩、孫鍇、孟子楊等人組成的理論與數值估算研究團隊，在近幾年中在量子摩爾材料的模型設計和大規模估算求解方面，取得了行業中有目共睹的成績。她們發展下來的動量空間量子蒙特卡洛算法（見參考文獻[2,3]），她們發覺的關聯平帶系統中時間反演對稱性破缺氣溫因為低能激子而遠高于能級能隙的數學規律(見參考文獻[4,5]),都在從理論和數值估算的角度推進實驗的進展。
港交大王寧院長率領的實驗團隊（包括本實驗中博士后黃美珍、吳澤飛等人）在貝利曲率造成的新奇輸運現象方面有著深厚的研究基礎，從量子摩爾材料制備到樣品的電磁場調控和輸運性質的確切檢測，都在國際行業中處于推動水平。近些年來，王寧院長課題組在聚酰亞胺中觀察到貝利曲率造成的谷霍爾效應（見參考文獻[6]），在拐角過渡金屬硫族化合物中觀察到貝利曲率偶極矩造成的非線性霍爾效應(見參考文獻[7])等，都是領域中具有影響力的工作。
圖2:理論估算與實驗結果的完美對比。a.單層拐角為1.30°的石墨烯樣品。在調控垂直電場和電子搶占數時的非線性霍爾效應數據。b.對于實驗樣品條件下的理論估算結果。估算在考慮單軸撓度為0.3%時的貝利曲率偶級距。貝利曲率的符號（通過藍色和黃色代表正負號）與實驗觀測幾近定量吻合。此圖來自文獻[1]。
在本項合作項目中，理論與數值團隊通過估算發覺，與通常的拓撲材料不同，拐角石墨烯特有的拓撲平帶可以對貝利曲率的動量空間分布實現高效的調控反常霍爾效應，讓原本只應當局域在能帶邊沿的貝利曲率可以隨著平帶色散的調節在能帶中較大的區域自如滑動。于是，反比于貝利曲率多極矩的反常速率所形成的非線性輸運現象，即在對樣品施加頻度為w的縱向驅動電壓時，觀察到橫向頻度為2w的非線性電流響應，就可以通過調節平帶的色散關系而敏銳地變化。這么一來，貝利曲率發生顯著變化毋須只通過常規的能帶關掉-重新打開過程，在拐角單層石墨烯的拓撲平帶中，還可以通過調節平帶的色散連續滑動貝利曲率的熱點來實現，與之相應的非線性霍爾效應也就可以在實驗中敏銳地進行調控。
在本項目的實驗中，王寧課題組的黃美珍、吳澤飛等人，在實驗中使用垂直材料方向電場作為調節平帶色散的手段，在對拐角石墨烯施加頻度為w的縱向驅動電壓時，觀察到橫向頻度為2w的非線性電流響應顯著地隨垂直材料方向電場的調節有減小、減小甚至反向的變化。如圖2所示，這樣的非線性霍爾效應實驗觀測結果與理論估算非常吻合，這也就意味著實驗聽到的對外場敏感的非線性輸運行為的確來自于貝利曲率偶極矩（或則貝利曲率熱點）在拓撲平帶中的滑動。在不同單軸撓度、不同拐角的實驗中觀察到的變化趨勢可以通過貝利曲率得到的理論估算結果完美解釋。研究團隊就是這樣，通過理論、數值和實驗結合的研究方法，發覺了拐角單層石墨烯中易調控的非線性霍爾效應。
本項研究對于量子摩爾材料和非線性霍爾效應在新的實驗載體中實現，都具有重要的意義。眾所周知，與電磁非線性響應相關的二外頻與檢波技術在激光外頻、光伏發電等光學領域（光可以視為高頻的電磁場）早已有了比較長時間的發展，高頻檢波已廣泛應用于紅外、遠紅外和亞毫米波段的偵測器和傳感技術。但是電子三極管和光子晶閘管的工作頻度之間存在所謂的太赫茲間隙(gap,0.1至10THz)反常霍爾效應，這段頻度內的非線性響應研究還處于起步階段。本項港大-港交大理論與實驗合作研究的成功，除了具有拓撲平帶中貝利曲率滑動調控非線性霍爾效應的理論和實驗匯聚態化學學上的學術意義，也促使人們有理由相信，拐角石墨烯中容易被調控的低頻電壓驅動非線性霍爾響應將有潛力在產業界（包括新材料和量子信息等），在低頻電壓的外頻與整流等應用中大展拳腳。主要誘因在于非線性霍爾效應中電訊號的外頻和檢波是通過材料的固有量子特點——貝里曲率偶極矩決定的，不具有傳統電子元件中的電流閥值或過渡時間限制。通過在拐角石墨烯中調控布里曲率偶極矩，有望實現溫度下具有巨大響應和超高靈敏度的太赫茲偵測。
本項研究所獲得的臺灣研資局卓越學科領域計劃“二維材料研究項目”（AoE2D,AoE/P-701/20）與臺灣研資局協作研究金計劃“量子摩爾材料多體研究范式”(CRFMany-bodyinmoiré,C7037-22GF)的有力支持，可以看見臺灣政府對于二維量子材料，尤其是拐角石墨烯等量子摩爾材料研究支持的眼光和前瞻性。研究中所進行的大規模數值估算，在臺灣學院資訊科技服務處高性能估算平臺，臺灣學院化學系“黑體”()超級計算機上完成，在此一并謝謝。
論文鏈接：
參考文獻：
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