交流學(xué)術(shù)，時(shí)常風(fēng)月
臺(tái)灣學(xué)院與臺(tái)灣科技學(xué)院的研究人員，通過(guò)理論、計(jì)算和實(shí)驗(yàn)結(jié)合的形式，深入研究了拐角單層石墨烯中非線性霍爾效應(yīng)，發(fā)覺(jué)材料中的貝利曲率偶極矩可以隨著拓?fù)淦綆⒌恼{(diào)節(jié)而改變的化學(xué)機(jī)制。
量子霍爾效應(yīng)（Hall,QHE）是霍爾效應(yīng)的量子熱學(xué)版本。通常分為整數(shù)量子霍爾效應(yīng)(QHE)和分?jǐn)?shù)量子霍爾效應(yīng)(QHE)，其中整數(shù)量子霍爾效應(yīng)由日本化學(xué)學(xué)家von發(fā)覺(jué)，他因而獲得1985年諾貝爾化學(xué)學(xué)獎(jiǎng)。分?jǐn)?shù)量子霍爾效應(yīng)由法籍日裔數(shù)學(xué)學(xué)家崔琦、德國(guó)化學(xué)學(xué)家HorstSt?rm和日本材料學(xué)家發(fā)覺(jué)，前三者因而與日本化學(xué)學(xué)家分享1998年諾貝爾化學(xué)學(xué)獎(jiǎng)。
整數(shù)量子霍爾效應(yīng)所描述的現(xiàn)象是，在向二維電子二氧化碳施加縱向驅(qū)動(dòng)電壓時(shí)，橫向檢測(cè)得到的濁度平臺(tái)為基本自然常數(shù)整數(shù)倍。實(shí)驗(yàn)發(fā)覺(jué)，濁度平臺(tái)對(duì)于環(huán)境的擾動(dòng)非常穩(wěn)定，檢測(cè)所得濁度的量子單位（）可以達(dá)到十億分之一的精確度，這么的精確度促使整數(shù)量子霍爾效應(yīng)成為制訂內(nèi)阻標(biāo)準(zhǔn)，確定自然常數(shù)h(普朗克常數(shù))和e(電子電荷)的標(biāo)準(zhǔn)方式。從數(shù)學(xué)學(xué)和物理的本質(zhì)上講，整數(shù)量子霍爾效應(yīng)中出現(xiàn)的整數(shù)是一些拓?fù)淞孔訑?shù)。在物理和拓?fù)鋵W(xué)中，它們被叫做陳數(shù)（Chern，以記念日裔物理家陳省身），但是它們與固體材料中的能帶拓?fù)湫畔ⅷC非乏味的貝利曲率（Berry）息息相關(guān)。量子霍爾效應(yīng)與其衍生下來(lái)的一系列效應(yīng)，如量子反常霍爾效應(yīng)、量子載流子霍爾效應(yīng)，和本項(xiàng)研究發(fā)覺(jué)的拐角單層石墨烯中的非線性霍爾效應(yīng)等，都具有新奇和廣泛應(yīng)用前景的濁度輸運(yùn)性質(zhì)和非乏味貝利曲率的物理本質(zhì)。正是由于即具有應(yīng)用與實(shí)驗(yàn)意義，又具有深刻的物理和數(shù)學(xué)學(xué)理論內(nèi)涵，對(duì)于那些霍爾效應(yīng)現(xiàn)象的研究，在近二十多年里如雪后萵筍般出現(xiàn)，在匯聚態(tài)化學(xué)學(xué)，量子材料科學(xué)和量子信息科學(xué)等等方面，不斷創(chuàng)造出研究的風(fēng)潮。
與此同時(shí)，以石墨烯為首的二維量子材料，因其優(yōu)良的電熱性能，便于通過(guò)電場(chǎng)和磁場(chǎng)連續(xù)調(diào)控和簡(jiǎn)單而非乏味的拓?fù)湫再|(zhì)，深受全世界數(shù)學(xué)學(xué)和材料科學(xué)研究人員的青睞。尤其是近些年來(lái)在“魔角”1.08°轉(zhuǎn)角的單層石墨烯發(fā)覺(jué)的強(qiáng)關(guān)聯(lián)絕緣性和超導(dǎo)電性，更是將拐角石墨烯等二維量子摩爾材料研究推向了高潮。關(guān)于石墨烯中的種種霍爾效應(yīng)研究，人們?cè)缫寻l(fā)覺(jué)了好多新奇的現(xiàn)象，而對(duì)于拐角石墨烯中的霍爾效應(yīng)研究，依然還有好多亟需探求的地方。本項(xiàng)研究正是彌補(bǔ)了這樣的空白，發(fā)現(xiàn)了拐角單層石墨烯中的易調(diào)控的非線性霍爾效應(yīng)。
拐角石墨烯所代表的二維量子摩爾材料，其突出優(yōu)點(diǎn)是便于調(diào)控，可以通過(guò)連續(xù)掃描拐角度數(shù)、電場(chǎng)和磁場(chǎng)，精細(xì)控制系統(tǒng)中的互相作用硬度和電子的填充數(shù)，這樣就可以趕超了傳統(tǒng)量子霍爾效應(yīng)元件（如二維電子氣材料）的眾多限制。并且，拐角石墨烯的能帶比較復(fù)雜（具有長(zhǎng)程關(guān)聯(lián)效應(yīng)的拓?fù)淦綆w系），但是因?yàn)槟柍叨冗h(yuǎn)小于晶格尺度，系統(tǒng)中的撓度和非均勻性等誘因都須要在模型估算中彰顯。在這一背景下，臺(tái)灣學(xué)院化學(xué)系博士研究生張栩與其導(dǎo)師孟子楊院長(zhǎng)，聯(lián)合臺(tái)灣科技學(xué)院的王寧院長(zhǎng)及其博士后黃美珍、吳澤飛（現(xiàn)為格拉斯哥學(xué)院副研究員）等人，法國(guó)密西西比學(xué)院孫鍇院士組成研究團(tuán)隊(duì)，通過(guò)理論、計(jì)算和實(shí)驗(yàn)結(jié)合的形式，深入研究了拐角單層石墨烯中非線性霍爾效應(yīng)，發(fā)覺(jué)材料中的貝利曲率偶極矩可以隨著拓?fù)淦綆⒌恼{(diào)節(jié)而改變的化學(xué)機(jī)制。實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)的示意圖和基本結(jié)果如圖1所示，研究團(tuán)隊(duì)使用垂直材料方向電場(chǎng)作為調(diào)節(jié)平帶色散的手段，在對(duì)拐角石墨烯施加頻度為w的縱向驅(qū)動(dòng)電壓時(shí)，觀察到橫向頻度為2w的非線性電流響應(yīng)顯著地隨垂直材料方向電場(chǎng)的調(diào)節(jié)有減小、減小甚至反向的變化，并通過(guò)估算貝利曲率偶極矩?zé)狳c(diǎn)隨著拓?fù)淦綆⒌淖兓鴱睦碚撋贤昝赖亟忉屃藢?shí)驗(yàn)現(xiàn)象。這項(xiàng)具有國(guó)際影響力的成果，剛才作為編輯推薦文章（’）發(fā)表在國(guó)際頂級(jí)數(shù)學(xué)學(xué)期刊《物理評(píng)論快報(bào)》（），文章鏈接為Phys.Rev.Lett.131,(2023)（見(jiàn)參考文獻(xiàn)[1]）。
圖1.拐角單層石墨烯實(shí)驗(yàn)裝置，a.拐角石墨烯樣品結(jié)構(gòu)，上下兩個(gè)基頻促使實(shí)驗(yàn)中可以獨(dú)立調(diào)節(jié)拐角石墨烯中的垂直電場(chǎng)硬度以及自旋含量。b.非線性霍爾效應(yīng)的檢測(cè)示意圖。c.拐角石墨烯填充數(shù)為-1.5時(shí)，非線性霍爾電流隨電場(chǎng)發(fā)生劇烈變化，并一直與注入電壓成二次方關(guān)系。此圖來(lái)自文獻(xiàn)[1]。
張栩、孫鍇、孟子楊等人組成的理論與數(shù)值估算研究團(tuán)隊(duì)，在近幾年中在量子摩爾材料的模型設(shè)計(jì)和大規(guī)模估算求解方面，取得了行業(yè)中有目共睹的成績(jī)。她們發(fā)展下來(lái)的動(dòng)量空間量子蒙特卡洛算法（見(jiàn)參考文獻(xiàn)[2,3]），她們發(fā)覺(jué)的關(guān)聯(lián)平帶系統(tǒng)中時(shí)間反演對(duì)稱性破缺氣溫因?yàn)榈湍芗ぷ佣h(yuǎn)高于能級(jí)能隙的數(shù)學(xué)規(guī)律(見(jiàn)參考文獻(xiàn)[4,5]),都在從理論和數(shù)值估算的角度推進(jìn)實(shí)驗(yàn)的進(jìn)展。
港交大王寧院長(zhǎng)率領(lǐng)的實(shí)驗(yàn)團(tuán)隊(duì)（包括本實(shí)驗(yàn)中博士后黃美珍、吳澤飛等人）在貝利曲率造成的新奇輸運(yùn)現(xiàn)象方面有著深厚的研究基礎(chǔ)，從量子摩爾材料制備到樣品的電磁場(chǎng)調(diào)控和輸運(yùn)性質(zhì)的確切檢測(cè)，都在國(guó)際行業(yè)中處于推動(dòng)水平。近些年來(lái)，王寧院長(zhǎng)課題組在聚酰亞胺中觀察到貝利曲率造成的谷霍爾效應(yīng)（見(jiàn)參考文獻(xiàn)[6]），在拐角過(guò)渡金屬硫族化合物中觀察到貝利曲率偶極矩造成的非線性霍爾效應(yīng)(見(jiàn)參考文獻(xiàn)[7])等，都是領(lǐng)域中具有影響力的工作。
圖2:理論估算與實(shí)驗(yàn)結(jié)果的完美對(duì)比。a.單層拐角為1.30°的石墨烯樣品。在調(diào)控垂直電場(chǎng)和電子搶占數(shù)時(shí)的非線性霍爾效應(yīng)數(shù)據(jù)。b.對(duì)于實(shí)驗(yàn)樣品條件下的理論估算結(jié)果。估算在考慮單軸撓度為0.3%時(shí)的貝利曲率偶級(jí)距。貝利曲率的符號(hào)（通過(guò)藍(lán)色和黃色代表正負(fù)號(hào)）與實(shí)驗(yàn)觀測(cè)幾近定量吻合。此圖來(lái)自文獻(xiàn)[1]。
在本項(xiàng)合作項(xiàng)目中，理論與數(shù)值團(tuán)隊(duì)通過(guò)估算發(fā)覺(jué)，與通常的拓?fù)洳牧喜煌?，拐角石墨烯特有的拓?fù)淦綆Э梢詫?duì)貝利曲率的動(dòng)量空間分布實(shí)現(xiàn)高效的調(diào)控反常霍爾效應(yīng)，讓原本只應(yīng)當(dāng)局域在能帶邊沿的貝利曲率可以隨著平帶色散的調(diào)節(jié)在能帶中較大的區(qū)域自如滑動(dòng)。于是，反比于貝利曲率多極矩的反常速率所形成的非線性輸運(yùn)現(xiàn)象，即在對(duì)樣品施加頻度為w的縱向驅(qū)動(dòng)電壓時(shí)，觀察到橫向頻度為2w的非線性電流響應(yīng)，就可以通過(guò)調(diào)節(jié)平帶的色散關(guān)系而敏銳地變化。這么一來(lái)，貝利曲率發(fā)生顯著變化毋須只通過(guò)常規(guī)的能帶關(guān)掉-重新打開(kāi)過(guò)程，在拐角單層石墨烯的拓?fù)淦綆е?，還可以通過(guò)調(diào)節(jié)平帶的色散連續(xù)滑動(dòng)貝利曲率的熱點(diǎn)來(lái)實(shí)現(xiàn)，與之相應(yīng)的非線性霍爾效應(yīng)也就可以在實(shí)驗(yàn)中敏銳地進(jìn)行調(diào)控。
在本項(xiàng)目的實(shí)驗(yàn)中，王寧課題組的黃美珍、吳澤飛等人，在實(shí)驗(yàn)中使用垂直材料方向電場(chǎng)作為調(diào)節(jié)平帶色散的手段，在對(duì)拐角石墨烯施加頻度為w的縱向驅(qū)動(dòng)電壓時(shí)，觀察到橫向頻度為2w的非線性電流響應(yīng)顯著地隨垂直材料方向電場(chǎng)的調(diào)節(jié)有減小、減小甚至反向的變化。如圖2所示，這樣的非線性霍爾效應(yīng)實(shí)驗(yàn)觀測(cè)結(jié)果與理論估算非常吻合，這也就意味著實(shí)驗(yàn)聽(tīng)到的對(duì)外場(chǎng)敏感的非線性輸運(yùn)行為的確來(lái)自于貝利曲率偶極矩（或則貝利曲率熱點(diǎn)）在拓?fù)淦綆е械幕瑒?dòng)。在不同單軸撓度、不同拐角的實(shí)驗(yàn)中觀察到的變化趨勢(shì)可以通過(guò)貝利曲率得到的理論估算結(jié)果完美解釋。研究團(tuán)隊(duì)就是這樣，通過(guò)理論、數(shù)值和實(shí)驗(yàn)結(jié)合的研究方法，發(fā)覺(jué)了拐角單層石墨烯中易調(diào)控的非線性霍爾效應(yīng)。
本項(xiàng)研究對(duì)于量子摩爾材料和非線性霍爾效應(yīng)在新的實(shí)驗(yàn)載體中實(shí)現(xiàn)，都具有重要的意義。眾所周知，與電磁非線性響應(yīng)相關(guān)的二外頻與檢波技術(shù)在激光外頻、光伏發(fā)電等光學(xué)領(lǐng)域（光可以視為高頻的電磁場(chǎng)）早已有了比較長(zhǎng)時(shí)間的發(fā)展，高頻檢波已廣泛應(yīng)用于紅外、遠(yuǎn)紅外和亞毫米波段的偵測(cè)器和傳感技術(shù)。但是電子三極管和光子晶閘管的工作頻度之間存在所謂的太赫茲間隙(gap,0.1至10THz)反?；魻栃?yīng)，這段頻度內(nèi)的非線性響應(yīng)研究還處于起步階段。本項(xiàng)港大-港交大理論與實(shí)驗(yàn)合作研究的成功，除了具有拓?fù)淦綆е胸惱驶瑒?dòng)調(diào)控非線性霍爾效應(yīng)的理論和實(shí)驗(yàn)匯聚態(tài)化學(xué)學(xué)上的學(xué)術(shù)意義，也促使人們有理由相信，拐角石墨烯中容易被調(diào)控的低頻電壓驅(qū)動(dòng)非線性霍爾響應(yīng)將有潛力在產(chǎn)業(yè)界（包括新材料和量子信息等），在低頻電壓的外頻與整流等應(yīng)用中大展拳腳。主要誘因在于非線性霍爾效應(yīng)中電訊號(hào)的外頻和檢波是通過(guò)材料的固有量子特點(diǎn)——貝里曲率偶極矩決定的，不具有傳統(tǒng)電子元件中的電流閥值或過(guò)渡時(shí)間限制。通過(guò)在拐角石墨烯中調(diào)控布里曲率偶極矩，有望實(shí)現(xiàn)溫度下具有巨大響應(yīng)和超高靈敏度的太赫茲偵測(cè)。
本項(xiàng)研究所獲得的臺(tái)灣研資局卓越學(xué)科領(lǐng)域計(jì)劃“二維材料研究項(xiàng)目”（AoE2D,AoE/P-701/20）與臺(tái)灣研資局協(xié)作研究金計(jì)劃“量子摩爾材料多體研究范式”(CRFMany-bodyinmoiré,C7037-22GF)的有力支持，可以看見(jiàn)臺(tái)灣政府對(duì)于二維量子材料，尤其是拐角石墨烯等量子摩爾材料研究支持的眼光和前瞻性。研究中所進(jìn)行的大規(guī)模數(shù)值估算，在臺(tái)灣學(xué)院資訊科技服務(wù)處高性能估算平臺(tái)，臺(tái)灣學(xué)院化學(xué)系“黑體”()超級(jí)計(jì)算機(jī)上完成，在此一并謝謝。
論文鏈接：
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