【摘要】：打造高效可控的光催化劑是借助太陽能這一清潔可再生能源的關鍵所在。而作為光催化劑最重要的性質之一是電子傳輸能力。目前,大多數光催化劑電子傳輸能力較低,限制光催化反應效率。碳量子點(Dots,CQDs)具有良好的水溶性、光物理穩定性、光致發光等優良性能,使其在光催化領域具有良好的應用前景。因而,本論文以石油焦、EDTA鹽為原料制備CQDs,分別通過控制表面構象、金屬參雜等方式提升CQDs的電子傳輸能力,主要內容如下。通過調控CQDs表面構象,實現其電子傳輸能力的提高。以石油焦為原料,濃硝酸和濃硫酸的混和酸或濃硫酸為氧化劑,借助物理氧化法在不同反應室溫下制備出一系列CQDs(C-120、C-140、C-180、H-120、H-140和H-180)。與C-180相比,C-120表面富含更多的吸電子官能團C=O,大大提高其電子傳輸能力。將其用于光催化1量子傳輸速率,4-二氫呋喃(1,4-DHP),C-120顯示出高效的催化性能,30min時,1,4-DHP的轉化率達到99.9%,是C-180的6.5倍。據悉,H-120表面不富含吸電子官能團–SO_3H,其電子傳輸能力高于C-120。與C-120相比,其光催化1,4-DHP的轉化率和反應速度分別增加1.2倍和1.4倍。通過單一鋅金屬參雜量子傳輸速率,提升CQDs電子傳輸能力。為了防止強氧化性酸的使用,以Na_2[Zn(EDTA)]為原料制備鋅參雜CQDs(Zn-CQDs)。與無金屬參雜CQDs(E-CQDs)相比,Zn-CQDs的吸電子能力和給電子能力皆提高1.2倍,基于以上優異的電子傳輸性能,Zn-CQDs在1,4-DHP的光催化中顯示出高效的催化性能,產物產率提升1.4倍,反應速度提高1.9倍。通過雙金屬共參雜,建立CQDs內電子熔斷器,從而提升其電子傳輸性能。以Na_2[Zn(EDTA)]和Na_2[Cu(EDTA)]為原料制備銅、鋅共參雜CQDs(Zn-Cu-CQDs)。鋅、銅離子作為電子熔斷器,在1,4-DHP光催化反應過程中有效地制止電子-空穴的復合。與E-CQDs相比,Zn-Cu-CQDs的電子傳輸能力有了很大提高,反應時間減短30min,轉化率提升1.5倍,反應速度提升2.7倍。
