上海學院化學大學、人工微結構和介觀化學國家重點實驗室劉運全院長課題組提出了基于超短高硬度時空渦旋光束（,STOV）獲得可控縱向軌道角動量極紫外高次紋波形成（High,HHG）的方式，發覺時空渦旋光束形成紋波的特點波譜結構，闡明了其內在化學機制。2021年12月28日，相關研究成果以《控制高次紋波形成中光子的縱向軌道角動量》（“inhigh”）為題，在線發表于《物理評論快報》（）。
光子的軌道角動量（,OAM）是描述光子量子態的重要數學量之一。光子角動量的形成、測量和調控是光場調控研究的前沿，其所提供的光場自由度已被廣泛應用于超區分成像、量子通訊以及生物醫學等研究領域。其中，在超快激光科學領域，高次紋波形成（HHG）是重要的強場化學現象之一；超快強激光驅動的高次紋波是一種理想的超短相干極紫外光源，在阿秒化學研究中飾演著非常重要的角色。
借助攜帶橫向軌道角動量的渦旋光場，驅動高次紋波形成（簡稱OAM-HHG），是制備和調控極紫外渦旋光束的重要手段。但是，在高次紋波形成過程中，因為電子的有質動力運動遠大于激光波長，在一定程度上限制了傳統OAM-HHG方案對極紫外光場的精細調控。近來，研究者在實驗上獲得了一種新奇的時空渦旋光束（STOV），該光束的縱向軌道角動量垂直于其傳播方向。這些時空渦旋光束的渦旋結構，處于時間-空間平面內【圖1(a)】，為高次紋波極紫外光源的形成提供了一種全新且非常靈活的調控自由度。由此也引起了一系列須要解決的問題，例如：光場的時空結構怎樣影響高次紋波幅射？縱向軌道角動量在高次紋波形成過程中遵守如何的守恒規律……這些問題是探求強時空結構光場與物質互相作用的基礎。為此，闡明超短高硬度時空渦旋光束驅動高次紋波形成過程的化學現象和本質，對超快科學、光場調控以及光與物質互相作用等都十分重要。
劉運全院長課題組研究了超短高硬度時空渦旋光束驅動高次紋波形成（簡稱STOV-HHG）的數學過程，獲得了紋波幅射的特點波譜結構【圖1(c)】，并闡明了其內在的化學機制。她們發覺超短時空渦旋驅動光束的空間啁啾【圖1(b)】，會使高次紋波波譜形成明顯的頻譜傾斜電子軌道角動量公式，再加上光束時空相位奇點對電子再碰撞時間的影響，高次紋波波譜中會形成奇特的干涉結構；通過提取每一階紋波的時空硬度分布和相位結構，總結出對于第n階紋波，光子的平均縱向軌道角動量滿足Ln=n??，其中?為驅動光的時空拓撲荷數，?為約化的普朗克常數。
課題組結合前期發展的精密時間-頻度雙色光場合成技術【Nat15,765–771(2021)】，進一步提出了一種全新的反向載流子-反向渦旋的雙色時空渦旋光束電子軌道角動量公式，發覺借助這些光束可以對極紫外光束的時空拓撲荷數進行有效調控，為實驗上形成可控縱向軌道角動量的極紫外光束提供了重要途徑（圖2）。這些光束有望應用于強激光場中光子載流子角動量和縱向軌道角動量之間互相作用的研究【Nat.15,115–120(2021)】。
圖1.(a)STOV的時空電場結構；(b)STOV的時空頻譜結構；(c)STOV驅動HHG過程得到的特點波譜
圖2.(a)反向載流子-反向渦旋的雙色時空渦旋光束驅動形成的HHG譜；(b)極紫外STOV的時空硬度分布；(c)極紫外STOV的時空相位分布
上海學院化學大學2017級博士研究生方一奇為第一作者，劉運全為通信作者。
上述研究工作得到國家自然科學基金，及上海量子信息科學研究中心、極端光學協同創新中心和天津學院長三角光電科學研究院等支持。
