拓?fù)?/a>量子態(tài)和拓?fù)淞孔硬牧系睦碚摗?shí)驗(yàn)研究近些年來方興未艾，成為匯聚態(tài)化學(xué)研究領(lǐng)域的重要前沿。拓?fù)湫蜃鳛橐环N全新的物質(zhì)分類概念，與對(duì)稱性一樣是匯聚態(tài)化學(xué)中的基礎(chǔ)性概念。對(duì)拓?fù)涞纳羁汤斫猓P(guān)系到匯聚態(tài)化學(xué)研究中的眾多基本問題，比如量子相的基本電子結(jié)構(gòu)、量子相變以及量子相中的許多無能隙元迸發(fā)等。在拓?fù)洳牧现校娮印⒙曌右约拜d流子等多種自由度之間的耦合對(duì)于理解并調(diào)控材料性質(zhì)有著決定性作用。光迸發(fā)可用于分辨不同的互相作用并操控物質(zhì)狀態(tài)，材料的基本物性、結(jié)構(gòu)相變以及新的量子態(tài)信息也會(huì)急劇獲得。目前，深入理解光場(chǎng)驅(qū)動(dòng)下拓?fù)洳牧虾暧^行為與其微觀原子結(jié)構(gòu)、電子性質(zhì)的關(guān)聯(lián)已然成為諸多研究人員的目標(biāo)。
圖1.a.手性符號(hào)為正(χ=+1)的Weyl點(diǎn)在圓偏振下的手性選擇定則；b.χ=+1的Weyl點(diǎn)在線偏振下因?yàn)樵榆壍缹?duì)稱性造成的選擇性迸發(fā)。
拓?fù)洳牧系墓怆婍憫?yīng)行為與其微觀電子結(jié)構(gòu)密切相關(guān)。非常的，對(duì)于拓?fù)浒虢饘賮碚f，能帶交叉點(diǎn)附近的自旋迸發(fā)對(duì)體系波函數(shù)特點(diǎn)高度敏感。對(duì)拓?fù)浒虢饘僦蟹蔷€性光學(xué)現(xiàn)象的研究除了可以幫助我們更深入地理解系統(tǒng)迸發(fā)態(tài)的化學(xué)性質(zhì)，而且有望將這種效應(yīng)用于光學(xué)元件的制造和太陽(yáng)能電板的設(shè)計(jì)，為未來潛在的實(shí)際應(yīng)用提供了可能。諸如，外爾（Weyl）半金屬中，吸收一個(gè)圓偏振的光子將造成載流子的翻轉(zhuǎn)，為了滿足角動(dòng)量守恒，順著圓偏振傳播的方向，Weyl錐兩邊的電子迸發(fā)將呈不對(duì)稱分布，該規(guī)律稱為手性選擇定則（圖1）。
對(duì)拓?fù)洳牧戏蔷€性光學(xué)現(xiàn)象的理論研究一般采用將材料能級(jí)性質(zhì)估算和對(duì)稱性剖析相結(jié)合的方式，但是，這樣的處理方式存在顯著的缺陷。首先，缺乏被迸發(fā)自旋在動(dòng)量空間及實(shí)空間的實(shí)時(shí)動(dòng)力學(xué)信息，未能完善與時(shí)間區(qū)分實(shí)驗(yàn)偵測(cè)手段的直接對(duì)比。其次，未能考慮電子-聲子及光子-聲子之間的耦合。而這對(duì)于個(gè)別相變過程的發(fā)生至關(guān)重要。據(jù)悉，這些基于微擾論的理論剖析未能處理強(qiáng)光場(chǎng)下的化學(xué)過程。基于第一性原理的含時(shí)密度泛函分子動(dòng)力學(xué)（TDDFT-MD）模擬就能挺好地解決以上問題。
近日，中國(guó)科大學(xué)數(shù)學(xué)研究所/上海匯聚態(tài)化學(xué)國(guó)家研究中心表面化學(xué)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室SF10組的博士后關(guān)夢(mèng)雪和博士生王恩（共同第一作者），在孟勝研究員的指導(dǎo)下，與沈陽(yáng)理工學(xué)院孫家濤院長(zhǎng)合作，借助自主開發(fā)的迸發(fā)態(tài)動(dòng)力學(xué)模擬軟件TDAP，系統(tǒng)地研究了第二類外爾半金屬WTe2中準(zhǔn)粒子迸發(fā)對(duì)超快激光的響應(yīng)特點(diǎn)。
圖2.a.Td-WTe2的原子結(jié)構(gòu)示意圖;b.費(fèi)米面附近的能帶結(jié)構(gòu)。c.順著貝里淵區(qū)高對(duì)稱線分布的能帶結(jié)構(gòu)及原子軌道的相對(duì)貢獻(xiàn)。箭頭①及②分別代表緊靠或遠(yuǎn)離Weyl點(diǎn)的迸發(fā);d.順著Γ-X方向能帶結(jié)構(gòu)的放大。
研究表明，在Weyl點(diǎn)附近存在由原子軌道對(duì)稱性及躍遷選擇定則所決定的自旋的選擇性迸發(fā)，與一般手性迸發(fā)的載流子選擇定則大為不同的是，其迸發(fā)路徑可以通過改變線偏振的極化方向及光子能量加以控制(圖2)。
自旋的不對(duì)稱迸發(fā)將在實(shí)空間誘導(dǎo)出不同方向的光電流凝聚態(tài)物理研究方向和前景，進(jìn)而影響體系的層間滑移的方向和對(duì)稱性特點(diǎn)。因?yàn)閃Te2的拓?fù)湫再|(zhì)，比如Weyl點(diǎn)的數(shù)量及其在動(dòng)量空間中的分離程度等，高度依賴于體系的對(duì)稱性(圖3)，自旋的不對(duì)稱迸發(fā)將帶來Weyl準(zhǔn)粒子在動(dòng)量空間的不同變化行為，以及體系拓?fù)湫再|(zhì)的相應(yīng)改變。為此，本工作同時(shí)為光致拓?fù)湎嘧兲峁┝饲逦南鄨D（圖4）。
圖3.a-b,線偏振極化方向順著晶體a軸及b軸的層間相對(duì)運(yùn)動(dòng);插圖為相應(yīng)的運(yùn)動(dòng)模式。c.理論模擬與實(shí)驗(yàn)觀測(cè)的比較。d-e.體系的對(duì)稱性演變及kz=0平面內(nèi)兩個(gè)最毗鄰Weyl點(diǎn)的位置、數(shù)目及分離程度。
圖4.Td-WTe2中光致拓?fù)湎嘧冎袉?a href='http://www.njxqhms.com/keyushenghuo/xiaozhishixiaohuodong/3679.html' title='FRED雙折射晶體和偏振光干涉現(xiàn)象和其他設(shè)定' target='_blank'>偏振光子能量（?ω）及極化方向（θ）的依賴相圖。
本研究工作闡明了Weyl點(diǎn)附近的自旋迸發(fā)不但要關(guān)注其手性，還要仔細(xì)剖析其附近的波函數(shù)原子軌道特點(diǎn)。二者的效應(yīng)類似但機(jī)制差異顯著凝聚態(tài)物理研究方向和前景，為深入理解Weyl點(diǎn)的奇異性提供了理論根據(jù)。據(jù)悉，該工作所采用的估算方式才能在超快的時(shí)間尺度內(nèi)深入理解原子、電子層次上復(fù)雜的互相作用及動(dòng)力學(xué)行為，闡明其微觀化學(xué)機(jī)制，有望成為未來研究拓?fù)洳牧现蟹蔷€性光學(xué)現(xiàn)象的有利工具。
相關(guān)成果近期發(fā)表在《自然通信》(12,1885(2021))上。該工作得到了科技部重點(diǎn)研制計(jì)劃、國(guó)家自然科學(xué)基金委和中國(guó)科大學(xué)戰(zhàn)略性先導(dǎo)專項(xiàng)(B類)的捐助。作者謝謝與倫斯勒理工大學(xué)張繩百院士的有益討論。
