摘要光量子儲存器是一種可以儲存光量子信息并在可控的時間后將其讀取下來的設備。基于光量子儲存器可以建立量子中繼器，克服訊號在傳輸過程中伴隨通訊距離降低的指數衰減，進而實現大尺度的量子網路。作為一種優異的量子儲存材料，球狀的稀土參雜晶體已被廣泛地應用于各類量子儲存實驗中。與精典儲存器的發展路線類似，目前量子儲存器也正在朝著大型化和集成化發展。采用皮秒激光微加工技術在球狀的稀土參雜晶體中加工光波導，來建立晶體波導量子儲存器就是一條極具發展前景的技術路線。文章將主要介紹近日基于皮秒激光微加工技術的晶體波導量子存儲器的研究進展。
關鍵詞稀土參雜晶體，皮秒激光微加工，光波導，量子儲存
01引言
我們生活在一個網路時代，每天都有海量的信息在互聯網中傳輸。與精典網路不同，量子網路中傳輸的是量子信息。利用量子網路，可以實現遠距離的量子秘鑰分發，完成基于數學學原理的保密通訊[1]；可以實現基于分布式構架的可擴充量子估算，提升量子估算的效率[2]；還可以實現分布式量子精密檢測，提升檢測的精度[3]。與精典的網路類似，量子網路中常用的信道和信息載體也是光纖和光子，只不過量子網路中用到的光子數比精典網路要少太多，大多數情況下都在單個光子的級別。光子在光纖中傳輸時，會發生耗損，隨著傳輸距離的下降，這個耗損指數地降低，這促使基本未能通過直接在兩點間傳輸光訊號來實現遠距離的通訊。在精典通訊領域，可通過每隔50km或則100km設置一個中繼站對光訊號進行放大來填補信道的傳輸耗損。但在量子網路中，受限于量子不可克隆定理[4]，未能有效地克隆未知的量子態，因此精典的中繼方案未能奏效。
量子中繼方案也是將一段很長的通訊距離分成好多段，每一段距離兩端各有一個節點，通過糾纏分發等方案在這兩個節點之間構建量子糾纏，之后再在兩個相鄰節點之間進行糾纏交換的操作，若果成功才能實現通訊距離的翻番[5]。在所有的糾纏交換操作成功后，可繼續在相鄰節點之間進行下一層的糾纏交換，每一層糾纏交換成功后，就會使通訊距離加倍降低，最終就能達到所需的通訊距離。因為糾纏交換過程的成功與否是機率性的，假如不采取其他額外舉措，就得要求所有的糾纏交換操作同時成功，能夠達到最終所需的通訊距離。而量子儲存器可以將分發或則交換形成的糾纏態儲存上去，在須要的時侯再讀出繼續進行糾纏交換操作，因此可以有效地提高糾纏交換的成功率。
量子儲存器大體上可以分為發射型和吸收型兩類。發射型量子儲存器在經過精典的激光脈沖迸發后可以釋放單光子，并產生載流子—光子糾纏。在單量子以及原子系綜體系中都可以實現發射型量子儲存器。在單原子[6—8]、單離子[9，10]以及固體中的單雜質[11—14]等體系中早已實現了量子儲存器。這些基于單量子體系的發射型量子儲存器原則上可以確定性地形成單光子以及載流子—光子糾纏，但卻很難實現多模式復用。而基于DLCZ(Duan—Lukin—Cirac—)方案[15]通過拉曼散射形成與原子關聯的光子，也可以在冷原子氣[16，17]以及稀土參雜晶體[18，19]等原子系綜中實現發射型量子儲存器。這樣就可以在發射型量子儲存器中實現多模式復用[20—22]，但是拉曼散射過程中形成的光子是機率性的，這會對量子通訊速度導致不利影響。
吸收型量子儲存器可以吸收輸入的外部光子，之后在一段時間后將吸收的光子釋放下來。因為單個原子與單個光子的互相作用太弱，為了有效地吸收外部輸入的光子，吸收型量子儲存器主要依賴于大量的原子，也就是原子系綜來實現。基于吸收型量子儲存器的量子中繼器[23—25]結合了單量子以及原子系綜體系的優點，可以同時支持確定性的單光子源以及多模式復用[18，19，26]量子通訊儲存，可以實現更快的量子通訊速度。
量子儲存器的性能可以用儲存保真度、存儲效率、存儲時間、存儲帶寬、存儲模式數、存儲波段等參數表征[27]。目前在稀土參雜晶體中早已實現了99.9%的儲存保真度[28]、69%的儲存效率[29]、20ms的儲存時間[30]、多模式復用[31]、1.5μm通信波段[32]的量子儲存，凸顯了這些材料極好的應用前景。據悉，銪參雜的硅酸釔晶體具有所有物質體系中最長的相干壽命，在特定實驗條件下歷時6個小時[33]。人們借助摻銪硅酸釔晶體極長載流子相干時間的特性，還提出了一種全新的遠程量子通訊方案——可聯通量子儲存器[34]。該方案的基本思想是將量子信息儲存到長壽命的量子儲存器中，之后通過精典的交通工具如客機、高鐵、卡車等將量子儲存器運送到須要的地方后再將儲存的量子信息讀取下來。該方案的核心以及難點就是實現長壽命的量子儲存，中國科學技術學院的研究團隊不久前已在摻銪硅酸釔晶體中實現了1小時的高保真度相干光儲存[35]，向實現可聯通量子儲存器邁出堅實的一步。
為了推動實際應用，量子儲存器也在朝著集成化和大型化的方向發展。得益于稀土參雜晶體穩定的化學和物理性質，多種基于晶體內微納結構的量子儲存器已被加工下來[36—38]。其中，采用皮秒激光微加工技術可在稀土參雜晶體中加工出高品質的光波導，實現晶體波導量子儲存。這些波導結構可以直接與多模光纖對接，并支持傳輸不同的偏振光模式，可以便捷地擴充和集成。
02皮秒激光直寫的晶體波導
皮秒激光在材料的加工中具有廣泛的應用，本文主要關注使用皮秒激光在稀土參雜晶體中加工光波導。它的基本原理是將強的皮秒激光脈沖聚焦在透明的材料中，導致聚焦區域材料折射率的改變[39，40]。在皮秒激光照射的同時聯通樣品，才能加工出滿足不同應用需求的波導結構。按照加工過程中損傷的類型以及幾何形態，如圖1所示，可以將皮秒激光微加工的光波導分為4類[40]：I型光波導產生于皮秒激光照射過的區域，發生的是折射率變大的變化，對應于弱損傷；II型光波導產生于皮秒激光加工的兩條平行刻痕之間，其中刻痕的折射率變小，對應于強損傷；III型光波導產生于矩形的一圈刻痕之間，刻痕的折射率變小，對應的也是強損傷；IV型波導與II型波導結構類似，不過IV型波導是直接在樣品表面加工的，跟脊波導很類似，而其他三種類型的波導通常在距離樣品表面幾十微米的位置。不僅以上4種類型外，還可在III型波導刻痕外多加工幾層周期性排列的刻痕，產生光晶格波導[41]。
圖14種不同類型波導的示意圖(a)I型光波導；(b)II型光波導；(c)III型光波導；(d)IV型光波導[40]
03量子儲存方案
在加工好晶體波導后，為了實現量子儲存還須要選擇合適的量子儲存方案。在稀土參雜晶體中，因為不同稀土離子所處的環境不同，光學躍遷頻度也存在區別。彰顯在整塊晶體的稀土離子系綜上，就是呈現出非均勻紊流的吸收帶[42]。
3.1原子頻度梳方案
對于一個由兩個能級基態
和
以及一個迸發態基態
組成的Λ系統，采用波譜燒孔技術可以在
和
之間制備一個梳狀的吸收帶，這個吸收帶也被稱為原子頻度梳(AFC)[43]。當單光子被AFC吸收后，整個原子系綜處于一個集體的Dicke態：
其中N為AFC內可能與單光子作用的離子總量，
表示原先處于
的第j個離子被迸發到迸發態
，zj為第j個離子的位置，k為輸入單光子的波數，系數cj由第j個離子的躍遷頻度以及位置決定。假定AFC的周期為Δ，δj=ω0+2πmΔ，其中ω0為AFC的中心頻度量子通訊儲存，m為整數，在τ=1/Δ后，相位自發地聚首，進而造成AFC雜波的發射。AFC儲存方案的儲存時間固定，且僅與AFC的周期相關。
3.2載流子波的原子頻度梳方案
為了實現按需儲存，可以在t(tΔ)時于
與
上施加一個控制光脈沖，將
與
之間的光學相干轉移到
與
之間的載流子迸發，輸入的單光子儲存為這兩個能級基態之間的載流子波。在
后，可以在
與
施加另一個控制光脈沖，將
與
之間的載流子迸發轉移為
與
之間的光學相干，經過時間
+1/Δ后，相位聚首造成雜波的發射，這就是載流子波的原子頻度梳方案。原子頻度梳方案充分借助了稀土參雜晶體光學非均勻串擾遠小于均勻串擾的特征，是最早在稀土參雜晶體中實現的量子儲存方案。
3.3斯塔克調制的原子頻度梳方案
不僅施加一組控制光脈沖外，還可以通過施加一組控制電脈沖來實現按需儲存。在外加電場的作用下，晶體中稀土離子的躍遷頻度發生聯通。對YSO晶體來說，當外電場順著晶體的b軸或則垂直于b軸時，晶體中的離子會分成兩組，分別獲得Ω和-Ω的頻度聯通[44]，其中
μg和μe分別表示能級和迸發態的電偶極矩，δμ為它們兩者之差，E為外加電場，?為約化普朗克常量。假定單個電場脈沖持續的時間為Tp，這么兩組離子會分別積累ei2πΩTp以及e-i2πΩTp的相位。若使Tp=1/(4Ω)(TpΔ)，這么兩組離子在AFC雜波發射前都會積累為π的相位，這將造成兩組離子之間的相消干涉，進而造成本來會在t=1/Δ發射的AFC雜波完全被抑制。在
(n為正整數)時間區間內施加一個同樣的電場脈沖，可使兩組離子積累的相位由π下降為2π，原來t=1/Δ被抑制的AFC雜波又會在t=n/Δ重新發射下來，這就達到了按需儲存的目的。在實際實驗中，電場不可能絕對均勻，不同稀土離子獲得的頻度聯通各不相同，通過將第二個電場脈沖的方向反轉，兩個電場脈沖后最終每位稀土離子獲得的總相位都為0，從而高效地實現AFC雜波的抑制以及按需讀取。斯塔克調制的原子頻度梳方案避開了使用強的控制光脈沖，因而可以有效地規避載流子波原子頻度梳方案中控制光脈沖造成的噪音。
3.4無噪音光子雜波方案
無噪音光子雜波(NLPE)方案涉及4個基態，兩個能級基態
和
以及兩個光學迸發態基態
和
[45]。布居數最開始被初始化到能級基態
上，光子可被非均勻加寬的光學躍遷
?
吸收。在基態
和
施加第一個π脈沖，將
和
之間的光學相干轉移到
和
之間載流子相干。在基態
和
施加第二個π脈沖，就將
和
之間的載流子相干轉移為
和
之間的光學相干。依次在
和
之間施加第三個以及
和
之間施加第四個π脈沖，相干被轉移回
和
之間，并造成無噪音光子雜波的發射。由π脈沖不理想造成的殘留布居數僅存在于
基態，自發幅射造成的噪音與最后發射的雜波頻度上可分辨，因此可以采用混頻晶體濾除。因為無需制備AFC結構，NLPE方案可以充分借助樣品的吸收深度，因此可以實現更高的儲存效率。
04晶體波導量子儲存研究進展
4.1II型晶體波導儲存器的表征及相干光儲存
II型光波導對加工參數相對不敏感，本團隊的可集成量子儲存實驗首先從II型波導的加工開始。實驗選用的樣品是具有超長相干壽命的摻銪硅酸釔(Eu3+:，縮寫Eu:YSO)晶體，它屬于單斜晶系，參雜的稀土離子可以代替搶占兩個C1對稱晶體位點的Y3+離子[46]。搶占這兩個不同位點的稀土離子的光學躍遷頻度不同，對應的真空波長分別為580.04nm(位點I)和580.21nm(位點II)。YSO晶體有三條偏振光主軸，分別用b、D1、D2表示。Eu有兩種穩定核素，151Eu和153Eu，二者的自然產率基本相等，但具有不同的載流子基態結構。實驗樣品中+的參雜含量為0.1%，通過采用核素提純技術可以盡量減低+的影響[47]。
當入射光偏振光順著D1軸時，坐落位點I的+具有最強的吸收，因此更便于實現高的儲存效率。為了在晶體中加工出支持偏振光沿D1的光波導，皮秒激光順著樣品的D2軸方向入射，同時位移臺帶著樣品順著b軸方向聯通，產生一條刻痕。接著位移臺順著D1軸方向平移20μm，重復上述操作，才能得到II型光波導。當偏振光沿D1軸時，580nm的激光可以被禁錮在波導中，與波導中的+作用，且最后的出射光可以有效地被搜集進多模光纖中。因此晶體中的每一個波導都能作為一個量子儲存器來使用。
為了表征這些晶體波導儲存器的性能，須要對它進行測試并跟黃白色晶體儲存器進行對比。通過采用光子雜波技術，測得波導中的光學相干時間為202μs。通過將樣品往上聯通足夠的距離，致使激光的作用區域遠離波導而步入晶體的中心區域，可以測得同樣實驗條件下片狀晶體的光學相干時間為186μs。同樣可以測出波導中的光學非均勻偏壓為11.8GHz，載流子非均勻偏壓為114kHz；而片狀晶體中的光學非均勻偏壓為4.7GHz，載流子非均勻偏壓為60kHz。可見在波導的加工過程中樣品的光學相干時間基本未受影響，而光學以及載流子非均勻紊流卻遭到了類似程度的擴大，這說明樣品在加工過程中遭到了一定的損傷。而這些加工造成的不利影響可以通過進一步優化加工參數以及在加工后進行固溶操作來修補[38]。
為了驗證這些波導儲存器的可靠性，可在其中演示不同的量子儲存方案，并估算儲存保真度。在將儲存的光訊號讀出時，可引入一組本地的參考訊號與之干涉。通過逐漸改變輸入訊號的相位，讀出訊號的相位也急劇改變，而參考訊號的相位保持不變，這樣才能得到如圖2所示的完整干涉曲線，從干涉曲線的干涉可見度可直接算出儲存保真度。實驗上演示了載流子波的原子頻度梳以及低噪音雜波恢復[48]這兩種儲存方案，分別得到了0.99以及0.97的儲存保真度，證明了這些晶體波導儲存器的可靠性。
圖2讀出訊號與儲存訊號之間的干涉曲線(a)低噪音雜波恢復方案；(b)載流子波的原子頻度梳方案[47]
4.2時分編碼量子比特的按需儲存
IV型光波導在樣品的表面，容易與片上電極集成，適宜采用斯塔克調制的原子頻度梳方案。為了減輕波導的插入耗損，可采用低能量的皮秒激光脈沖多次加工的方法得到高品質的光波導。實驗中采用的單脈沖能量為60nJ，單次加工產生的刻痕深度為7μm，采用從下往上逐次加工，每次的加工深度都降低6μm左右，經過三次加工后，刻痕深度為18.3μm，IV型波導就坐落兩組平行的最終刻痕之間。如圖3(a)所示，波導的模式十分接近高斯模式，大小為10.5μm×7.9μm。在記入波導的插入耗損、光路耗損、單模搜集耗損后，依然得到了40%的傳輸效率。如圖3(b)所示，用皮秒激光在波導兩邊平行地涂覆了一組凹槽，半徑為80μm的兩根金線間隔300μm，埋在凹槽上面，作為施加電場的電極來使用。實驗中演示了按需儲存時分編碼(time-bin)量子比特，儲存的保真度達到了99.3%，遠超精典界限，也接近球狀晶體中99.9%的最高儲存保真度記錄[28]。
圖3(a)波導的模式；(b)顯微鏡下可見Eu:YSO晶體上加工了6條刻痕，組成了5組相鄰的IV型光波導，光波導兩邊埋了兩根寬度為300μm的電極[38]
4.3偏振光量子比特的按需儲存
III型光波導可以支持不同的偏振光模式，因此很適宜偏振光量子比特的儲存。大多數稀土參雜晶體都具有各向異性的吸收，也就是說晶體對不同偏振的吸收系數不一樣。之前的解決方案是將兩塊最強吸收方向互相正交的晶體拼在一起，并在兩塊晶體中間插入半波片，產生類似披薩的結構，以實現對不同偏振光的均衡吸收[28]。但因為耦合的困難，這些方案很難在晶體波導儲存器中實現。
后面提及+可以代替硅酸釔中兩種搶占不同位點的Y3+離子，因為位點I的+吸收更強，所以之前的實驗大多是基于位點I的Eu3+進行的。而位點II的+其實吸收較弱，但卻對沿D1和b的偏振具有相仿的吸收系數。近日，靳明等人詳盡檢測了位點II的+的載流子基態結構，并在單塊晶體中實現了基于NLPE方案的偏振光量子比特的按需儲存[49]。這使在晶體波導儲存器中實現偏振光量子比特的儲存成為了可能。
圖4(a)Eu:YSO晶體中III型光波導以及對面的電極在顯微鏡下的正視圖；(b)III型光波導在顯微鏡下的側視圖；(c)III型波導的模式圖[50]
實驗中采用的III型波導坐落由20圈刻痕圍成的方形區域，該III型波導對偏振光基本沒有依賴性，TM和TE模的插入耗損分別為0.85dB以及0.84dB，這兒TE和TM模的偏振光方向分別順著晶體的b軸和D1軸[50]。如圖4所示，加工的波導坐落晶體表面下20μm處，波導左側在晶體表面沉積了兩根寬度為100μm的電極，用于施加電場來實現斯塔克調制的原子頻度梳方案。為了克服位點II的+吸收弱的問題，這兒采用了特殊設計的泵浦方案，將AFC的吸收深度提升到了4，最終對任意偏振光實現了500ns儲存時間下25%的儲存效率。通過采用量子過程層析技術，測得在1μs儲存時間下的儲存保真度為99.4%。
4.4通信波段量子比特的按需儲存
Er3+的光學躍遷頻度為1.54μm，剛用處在通信波段，在光纖中傳輸耗損較低，因此很適宜用于通信波段的量子儲存。如圖5所示，劉端程等人在167Er:YSO晶體中加工了直接與多模光纖對接的光波導，波導的兩端直接跟單模光纖粘接在一起，得到了51%的端對端效率[51]。為了增強樣品的吸收深度，實驗上將樣品放置在稀釋制熱機內，樣品被冷卻到100mK，同時施加1T的磁場，致使Er3+的布居數部份初始化，最終實現了65ns儲存時間條件下10.9%的儲存效率。通過采用斯塔克調制的原子頻度梳方案，首次在可集成量子儲存器中實現了通信波段量子比特的按需儲存，對time-bin量子比特的儲存保真度達到了98.3%。
圖5(a)基于Er:YSO晶體的III型光波導直接與多模光纖對接，其對接處在顯微鏡下的圖象；(b)III型光波導在顯微鏡下的側視圖[51]
4.5多模式儲存
采用多模式儲存可以有效地提升量子儲存器的儲存容量和量子通訊的速度。對于基于AFC的儲存方案來說，儲存的最大時間模式數等于AFC的帶寬(即儲存帶寬)與AFC的周期Δ之比。在載流子波的AFC方案中，須要施加一對很強的控制光脈沖，對于球狀的Eu:YSO來說，在2MHz儲存帶寬的情況下，控制光的功率通常在300mW，考慮到光路的耗損等，這一般早已達到單臺固體激光器輸出功率的極限了。要想實現更大的儲存帶寬，就須要控制光具有更高的功率。在波導儲存器中，因為控制光被禁錮在很小的空間內，因此控制光功率密度相比采用粉狀晶體可以實現量級上的提高，這促使提升儲存帶寬、實現更多的儲存模式成為可能。蘇明煦等人在基于151Eu:YSO中II型波導的儲存器里實現了11MHz的儲存帶寬，基于相干光演示了200個時間模式的AFC儲存以及100個時間模式的載流子波AFC儲存[52]。英國光子科學研究所的A.Seri等人在基于Pr:YSO晶體中I型波導的儲存器里實現了頻度域15個模式、時域9個模式共135個模式的量子儲存[53]。
05總結與展望
晶體波導量子儲存器發展迅速，短短幾年內就在儲存保真度、存儲模式數以及通訊波段儲存等方面達到了接近球狀晶體的水平，但在集成性和擴充性等方面，比球狀晶體具有更大的優勢。目前，波導跟單模光纖的對接效率依然還有較大的提高空間，對接中的耗損主要來自于兩者模式的不匹配。以III型波導為例，為了提升對接效率就要減少波導的模式半徑并加強蝕刻硬度以造成足夠大的折射率變化。而這又會造成對晶體的強損傷，進而不可防止地擴大晶體的載流子以及光學非均勻紊流，對量子儲存性能帶來不利影響。通過在波導或則光纖中引入局部的模式半徑變換，有望最大程度優化二者之間的模式匹配，同時不會引入大的額外紊流。據悉，因為控制光和訊號光都在波導中傳輸，難以像在球狀晶體中一樣采用空間混頻的形式來濾除控制光造成的噪音，這促使在波導中實現基于載流子波的原子頻度梳方案的量子儲存極具挑戰。
不僅采用皮秒激光直寫技術，近年基于載流子波導、聚焦離子束蝕刻以及硅基光子晶體微腔等技術開發的可集成固態量子儲存器也取得了眾多進展[54—57]。這種可集成量子儲存器具有規格更小、集成度更高等優點，但是因為這些結構大多坐落樣品表面且加工過程中對晶體結構存在不可防止的強損傷，造成其在端對端耦合效率、存儲時間、存儲模式等參數上的表現仍有較大的提高空間。據悉，因為皮秒激光微加工技術天然地具備三維加工的能力，所以可在單塊晶體中加工多根空間上可分辨的波導儲存器，有望大大地提升量子儲存器的儲存容量。
#時政熱點頭條說#