(深圳學院化學大學核化學與核技術國家重點實驗室)
本文選自《物理》2022年第11期
摘要核裂變的發覺深刻地影響了人類社會。核裂變的研究還在不斷深入,一方面核裂變有新的應用需求,另一方面核裂變是一個復雜的量子多體動力學過程。近些年來,核裂變理論和實驗研究有很大進展,人們對核裂變概率、裂變產物和裂變機制都獲得了新的認識,這有助于澄清一些唯象模型的經驗假定。據悉,機器學習的應用為開掘借助不精確不完整的核數據提供了可能。期盼未來更精確更自洽的核裂變理論可以更好地支撐應用創新。
關鍵詞核裂變,先進核能,裂變機制
1.引言
1939年2月,與首次闡明了鈾原子核像液滴一樣發生了分裂,并用這個詞來描述核裂變。更重要的是,她們基于玻爾的液滴模型計算出一次核裂變會釋放約200MeV的能量。實際上一詞最早是指生物學中的細胞分裂。核裂變釋放的能量是這么之巨大,很快就導致了科學家們的極昌平趣。1942年12月,費米在紐約學院實現了可控的鏈式核裂變反應,開啟了和平借助原子能的時代。1945年7月,日本成功爆燃了第一顆原子彈,深刻地改變了人類歷史。核裂變的發覺是一個坎坷的傳奇故事,一些大科學家曾與之失之交臂,它生動地詮釋了科學認識積累到一定程度后靈光一現的思想突破。
核裂變的發覺至今早已80多年,它深刻地影響了人類社會。人們推測月球內核就是一個巨大的核裂變反應堆,仍然保持著人類生存的溫暖。核裂變一方面會釋放巨大的能量惠及人類,另一方面倘若控制不好會帶來災難性的影響。這須要我們進一步研究核裂變,更精準地認識核裂變,更好地借助核裂變。成都學院胡濟民先生所著的《核裂變化學》一書對核裂變研究進行了全面系統的論述。近些年來,核裂變的理論和實驗研究取得了明顯進展,形成了一些新的認識,這為核裂變的應用帶來了新的可能。
2.為何我們還要研究核裂變?
因為月球上U儲量有限,發展先進的可持續、更安全、更清潔的核裂變能將越來越重要。目前主流的核能是壓水堆,其中裂變形成的中子經過慢化后弄成能量很低的熱中子。第四代先進核能(圖1(a))的一個主流方向是快中子堆,快中子堆無需中子慢化劑,可以更緊湊。快中子堆可以通過增殖反應將U弄成易裂變的Pu,將鈾資源的借助率從1%提高到60%。同時快中子堆大幅度地降低了核廢渣的放射性壽命。相比于壓水堆,發展快中子堆須要更精確的、中子能量連續的核裂變數據。而目前國際上主要核數據庫的核裂變產物的產額只有熱中子、0.5MeV與14MeV三個能量點的評價數據。更精確的核模型與核數據也有助于設計更精密緊湊的專用核動力(船用、月基、空間,圖1(b))和更好的支撐國防研究。
圖1核裂變的新應用,包括先進核能(a)、空間核動力(b)、同位素電瓶(c)、天體環境下R-過程中的核裂變(d)、同位素抗生素(e)、超重元素的合成(f)、反應堆中微子的研究(g)等
不僅借助核裂變釋放的巨大能量以外,裂變產物核的循環借助將是一個巨大的機遇。通過核裂變形成的Mo可以獲得Tc,Tc是用于核醫學確診的重要核素,早已有廣泛成熟的應用(圖1(e))。德國科學家借助核廢渣常年放射性的特性,通過磚石包裹制成了才能穩定供電兩千多年的核電板,創新性地實現了變廢為寶。借助反應堆還可以生產Pu,早已將其制成核素電瓶用于中國的火星車和地球車,而且其生產還很高昂(圖1(c))。反應堆內的核反應網路非常復雜,這也為實現先進核能提供了新的可能。通過核裂變可以形成數百種核素核,大部分裂變產物核是不穩定的。通過加速核裂變碎片可以產生放射性束流,國際上新一代放射性束流裝置的主要科學目標是研究極端條件下的獨特核物質,如英國的稀有核素束流裝置(FRIB),中國的強流重離子加速器裝置(HIAF)等,這將極大地擴充核化學的研究范圍。長壽命放射性同位素在反應堆內會大量積累上去,對反應堆設計、核廢渣處理、裂變產物循環借助都非常關鍵。
核裂變對一些重要的基礎問題,例如超重新元素的合成、宇宙中元素的演進過程、反應堆中微子的研究,也不可或缺。實驗上偏析反應合成的超重核處于高迸發態,它的存活幾率取決于中子蒸發與裂變之間的競爭。實驗上合成超重核非常困難,常常一年才觀測到1—2個例子,須要可靠的理論指引(圖1(f))。在雙中子星并和與超新星爆發的噴射物中,會發生R-過程快中子打動反應,進而形成重元素(圖1(d))。月球上的鈾、钚都起源于天體環境下的R-過程,并且R-過程到了極端豐中子超重核區因為裂變而中止,她們裂變的產物又循環參與R-過程因而明顯地影響最終宇宙元素的產率。據悉,在核反應堆中裂變產物的β衰變會形成大量的反中微子(圖1(g)),對其能譜的觀測將闡明一個基本數學問題,即是否存在第4種中微子——惰性中微子。這種新的應用和基礎研究都依賴更可靠的核裂變的概率與產物產額。
圖2核裂變過程示意圖。其中縱軸是隨著裂變核拉長的形變降低,紅線表示裂變位壘,曲率表示位勢的彎曲程度
核裂變其實是一個老問題,并且從微觀角度看,核裂變是一個非常復雜的非平衡非絕熱的量子多體動力學過程,如圖2所示。傳統的唯象裂變模型通過引入一些參數,對實驗數據較多的核區能較好地描述,并且無助于深刻理解核裂變以及外推到實驗很難達到的核區。原則上微觀核裂變理論可以自洽地描述多種裂變觀測量,并且微觀模型離應用需求的精度還有一定的距離。近些年來,隨著超級計算機的發展,科學家對核裂變機制獲得了一些新認識。發展能描述多種裂變觀測量,包括碎片產額、釋放動能、釋放γ光子數、釋放中子數、裂變概率與裂變截面等觀測量的綜合可靠的微觀裂變理論是一個重要科學目標,可以更深刻地理解核裂變過程,并對很難精確檢測的核數據和空白核數據提供關鍵的補充。據悉人工智能與機器學習的應用可以幫助我們更好地模擬核裂變和挖掘核數據。近些年來實驗上提供了前所未有的精確的裂變觀測量,為進一步驗證、約束和發展新的裂變理論提供了機遇。
3.核裂變概率
核裂變的壽命或則裂變概率是一個關鍵的觀測量。重核的自發裂變是裂變位壘的量子隧穿過程,這是一個非常平緩的過程。裂變位壘是指原子核結合能隨著核形狀拉長而變化的曲線或多維曲面。原子核的多維集體形狀空間因為量子殼效應而呈現復雜的裂變位壘。當原子核處于高迸發態,量子效應(對關聯、殼效應)漸漸消失,裂變概率可以由統計模型描述,裂變壽命為10—10s。隨著迸發能降低,裂變壽命先是增長很陡,到了高迸發時弄成平緩增長,所以裂變的機制是能量相關的。
傳統的玻爾—惠勒統計模型,也叫過渡態理論,在核裂變壽命的估算中有廣泛的應用,但依賴較多唯象參數。為了描述裂變位壘的能量相關性,唯象模型一般引入一個參數,來描述殼修正能隨迸發能降低而指數衰減的因子。而高迸發態的裂變位壘可以通過微觀的有限體溫的能量密度泛函計算給出。微觀估算可以自洽地考慮量子效應隨氣溫降低而漸漸消失的過程。日本重離子研究中心(GSI)與美國的理物理研究所(RIKEN)通過冷偏析合成了107至113號元素,俄國的杜布納聯合核子研究所(Dubna)通過熱熔合合成了114至118號元素。我們的微觀估算結果表明,超重復合核的裂變位壘隨迸發能降低而降低的因子在不同核區非常不同。熱熔合區比冷偏析區的裂變位壘增長要慢,在高迸發時仍有一定的位壘,這是唯象模型所沒有預想到的。相對于冷偏析所呈現的趨勢來說,通過熱熔合生成超重元素有很大的截面,這在當時是一個讓人疑惑和指責的問題。我們在2009年的理論工作對澄清和促進后續熱熔合實驗作出了貢獻。據悉微觀估算可以描述位壘形狀隨能量的變化,熱熔合區復合核在高迸發時的位谷曲率比通常重核的曲率要小4—5倍,而裂變機率反比于位谷曲率。其實基于微觀估算,熱熔合超重復合核有明顯的存活機率,闡明了114—118號超重元素合成的關鍵誘因。我們理論預言合成119、120號新元素的存活機率與118號相像。據悉,我們通過微觀估算的復合核裂變位壘可以解釋西安近代化學所的豐質子重核區的新同位素實驗。
基于微觀估算的裂變位壘的能量相關性也可以解釋實驗觀測的裂變產物分布的能量相關性。隨著迸發能降低,裂變模式從不對稱裂變漸漸演變到對稱裂變。如鈾、钚的第二個裂變位壘的高度在引入反射不對稱形變后可以增加2.5MeV,說明低迸發時由不對稱裂變主導,并且它們的差異隨著迸發能降低而漸漸降低。
在熱浴環境下,核裂變概率可以用虛自由能法(ImF)來估算。該方式在物理反應中有廣泛的應用。我們推論了玻爾—惠勒模型與ImF方式之間的聯系,發覺它們的主要區別是位壘與位谷的基態密度參數的區別。當處于極高的濕度時,量子殼效應消失,玻爾—惠勒模型的裂變概率與虛自由能法只相差一個因子大學物理實驗密度測量實驗報告,即
。統計模型非常依賴位谷與位壘的基態密度。原子核的基態密度與核的形狀和迸發能有關,微觀估算基態密度還是一個很大的挑戰。隨著復合核迸發能的降低,可能出現發射中子后的裂變。這一定程度上反映了低溫核物質有較大的耗散系數和粘滯性,會減緩裂變動力學過程。通過檢測裂變前中子發射多重數可以推斷出高迸發核的耗散系數在降低。
4.核裂變產物
核裂變會產生好多不同碎片產物的組合,這種裂變產物核的產額分布是十分重要的裂變觀測量。據悉,裂變碎片會攜帶很大的動能,這是核能釋放的主要方式。裂變碎片處于迸發態,會迅速釋放中子而冷卻。不同裂變碎片釋放的中子數、攜帶的動能和角動量也不同。常常輕質量碎片釋放兩個中子,而重碎片釋放一個中子,這與我們的想像不一樣。裂變碎片會通過β衰變產生最終的累積產額。裂變產物的產額與其他裂變后的觀測量是關聯在一起的。
理論上描述裂變產物的產額分布主要基于多維裂變位能面的形狀演變,例如基于多維朗之萬方程求解可以合理地描述裂變碎片的質量分布。與花粉在水底的布朗運動相像,在朗之萬方程中,核裂變是原子核在集體形變空間的平緩演變,而核的單粒子運動作為隨機背景在快速的變化,這是一個精典的動力學等式,考慮了漲落—耗散效應。據悉基于微觀裂變位壘的時間相關的生成座標法(TD-GCM)也能大致描述裂變產物的分布。TD-GCM主要是基于裂變位能勢的驅動,原則上微觀估算多維位能面可以更合理地描述裂變產額,并且估算量極大。那些基于靜態的裂變位壘的形狀演變本質上是絕熱動熱學,不能自洽考慮碎片迸發。基于時間相關的密度泛函(TD-DFT)可以描述裂變的非絕熱非平衡的動力學過程。TD-DFT是基于微觀的單粒子波函數隨時間的自洽演變,不須要估算裂變位能面。TD-DFT能自洽估算多種裂變觀測量的平均性質,但TD-DFT常年存在的一個問題是難以給出足夠紊流的分布,這是由于TD-DFT缺少集體自由度的漲落。為了解決這一問題,我們提出了裂變過程上單粒子基態隨機躍遷的圖象。在TD-DFT中,單粒子運動與集體運動是交織在一起的,隨著有效體溫降低,隨機躍遷的效應降低,經過長時間的演進累積而得到有紊流的分布。此前國際上提出了隨機平均場模型來描述產額分布,是基于很大的初始漲落,然而這與自發裂變矛盾。
圖3(a)基于Brosa模型對裂變產物分布的描述;(b)微觀估算的Pu核裂變動力學演變路徑(其中單位b表示10m)
唯象的Brosa模型從裂變產物的質量分布出發,覺得存在兩種不對稱的裂變模式(圖3(a)),并覺得不同的不對稱裂變模式的起源是遭到裂變位壘的影響。Brosa模型還通過腹部隨機破裂來描述裂變觀測量的紊流,背部越長分布越寬。Brosa模型可以合理地解釋裂變產額分布、總動能分布、中子發射多重數之間的關聯,是數學直覺的很大成功,并且仍然缺少微觀理論的支持。我們的結果闡明了動力學漲落效應正是Brosa模型中的S1、S2兩種不對稱裂變模式的起源。如圖3(b)所示,隨著漲落降低,長頸部S2裂變道的成份在降低,這與實驗是一致的。這兩種模式的裂變路徑相像,不大可能是靜態位壘的影響。
圖4(a)基于貝葉斯機器學習對U的不完整裂變產額的評價;(b)對U裂變碎片Xe的產額—能量關系的評價
近些年來人工智能與機器學習在好多學科中的交叉應用獲得了很大關注。實驗上檢測的裂變產物的產額常常是不完整的,有偏差或存在分歧。非常是能量相關的裂變產額,在中子入射能量處于2MeV與14MeV之間的數據比較少見。在這些背景下,我們提出基于貝葉斯機器學習來學習補充缺位的裂變產額數據(圖4(a)),展示了機器學習的實際應用價值和優勢。據悉通過輸入碎片的電荷奇偶信息,以及在學習中引入負值懲罰等,將化學信息和化學約束與機器學習進行了嘗試結合。近來我們提出通過數據融合來更好地評價不完整、有分歧、有偏差的核裂變產額。在反應堆中,裂變產物Xe有很大的中子吸收截面,是反應堆的“毒物”,會明顯增加反應堆運行功率,其產額的評價很重要。圖4(b)是我們基于貝葉斯機器學習對Xe產額的評價。當一種裂變數據在個別能區很少見時,它與別的數據在其他能區的關聯有助于這些數據的推測。數據融合可以考慮潛在的、高維的、非局域的關聯,可以給出綜合的偏差傳播,可以開掘出不精確的裂變數據的最大價值,有望產生新的核數據評價方式。
5.核裂變機制
核裂變是一個非常復雜的非平衡非絕熱的量子多體動力學過程,裂變后碎片之間存在量子糾纏。更深入地認識裂變機制有助于發展精確的裂變理論。TD-DFT理論最適宜研究核裂變的微觀機制。近些年來,超級計算機的應用為微觀裂變動力學的發展提供了挺好的機遇,使我們有可能澄清或則更新一些唯象的裂變模型的經驗圖象。
在TD-DFT的基礎上,對關聯是最重要的剩余互相作用,對裂變機制有重要影響。人們認識到對關聯相當于裂變的“潤滑劑”,可以加速裂變過程。靜態對關聯也會造成裂變位壘的稍為增加,這會明顯降低自發裂變的壽命。當核的密度平緩變化時,動力學對關聯有快速的漲落。當對關聯特別大時,核體系產生一個超流的集體態,漲落效應被壓制。在TD-DFT估算中,當對關聯弱時,可能出現三分裂核裂變,而對關聯強時則是二分裂。當對關聯很弱時,裂變路徑常常走短頸部的S1裂變道,與實驗不符。當復合核處于低溫迸發時,對關聯會很快衰減,漲落也更迅速。
核物質的耗散系數或則粘滯系數究竟有多大呢?在知名的瀝青滴漏實驗中,因為瀝青有很大的粘滯性,產生一個腦袋拉伸很長的液滴,約10年才滴出一滴,如圖5(a)所示。我們覺得核物質的粘滯性比瀝青小,而且比水大。通過把微觀動力學裂變路徑映射到精典動力學多項式,可以提取出形狀相關的耗散系數。這個估算須要提取出動力學的裂變位勢,相比于靜態位壘,動力學的裂變斷點更遠,碎片間的庫侖能更小。這意味著相比于非絕熱裂變,絕熱估算的總動能會明顯偏大,這也驗證了非絕熱裂變的合理智。我們的結果表明,裂變過程中耗散系數也在發生變化,通常在2×10—4×10s,這有助于約束唯象模型的耗散參數。耗散系數隨著迸發能降低而降低,隨對關聯降低而降低。隨著迸發能降低,因為很強的耗散,裂變動力學演變時間越來越長。這時漲落效應成為裂變的主要驅動機制大學物理實驗密度測量實驗報告,這與漲落—耗散定律是一致的。很強的耗散和粘滯性將造成一個拉長的裂變頭部構象(圖5(b)),進而使庫侖能減少,造成裂變釋放的總動能降低。因為能量守恒,總動能減少,造成碎片的迸發能降低,進而發射更多中子。微觀TD-DFT估算能合理地解釋裂變機制的能量相關性。
圖5(a)瀝青滴漏實驗展示出有拉長手臂的液滴;(b)微觀TD-DFT估算給出的Pu裂變的斷點構象
裂變分裂成的兩個碎片之間存在很強的動力學糾纏,主導著碎片之間的能量分配、核子數分配、角動量關聯等。因為破裂的碎片很快飛開,以至于部份的動力學糾纏還來不及塌縮。圖6分別展示了不同裂變碎片發射中子數的平均值隨碎片質量變化的分布、碎片中的中子與質子的平均比值,以及不同碎片所攜帶的平均角動量的分布。碎片發射中子的機率主要由碎片的迸發能決定。TD-DFT估算得到的輕碎片迸發能小于重碎片迸發能,且它們的差異隨迸發能降低而降低。實際上碎片發射中子的多重數分布是一個型的鋸齒結構(圖6(a)),其能量分配機制還有待微觀理論的解釋。裂變是頭部隨機破裂還是量子糾纏主導呢?唯象Brosa模型覺得是隨機破裂主導的。基于碎片之間的糾纏,兩個碎片的核子數分配和能量分配具有不確定性。微觀估算通過粒子數投影也能獲得有紊流的分布。近些年來美國實驗組取得了很大的進展。實驗上可以獲得所有碎片的產額分布,其中碎片的中子與質子的比值也具有鋸齒結構(圖6(b)),但與中子多重數的鋸齒結構相反,這為進一步認識裂變破裂機制提供了觀測量。據悉近來實驗上獲得了裂變碎片的角動量分布(圖6(c)),這是一種新的觀測量,導致了理論上很大的關注。日本一些理論組很快對裂變碎片角動量分布提出了多個解釋。須要強調的是,英國在裂變理論模型方面有常年積累的優勢。裂變碎片角動量的獲得是與破裂模式(例如舌頭的扭曲或彎曲破裂)有關呢,還是破裂后獲得的?碎片的角動量分布也有相像的鋸齒結構,可能主要由能量分配機制主導。原則上TD-DFT可以描述多種裂變觀測量之間的關聯,并且還需額外考慮趕超平均場的效應,最終產生一個綜合、自洽、可靠的微觀裂變理論。
圖6(a)實驗上觀測的裂變碎片的平均發射中子數的分布;(b)碎片中平均的中子/質子比;(c)碎片所攜帶的平均角動量
6.總結與展望
核裂變是一團強關聯的量子物質分裂成兩塊的奇特的量子動力學過程。核裂變的發覺至今早已有80多年,并且核裂變過程十分復雜,對它的認識還有待進一步深入。裂變過程中既有單粒子自由度,也有集體自由度、集團自由度,還有漲落—耗散效應等交織在一起。裂變破裂前的舌頭構象對裂變后觀測量有重要影響。裂變斷點既有隨機性,也存在碎片之間的量子糾纏。破裂前體系的裂變位壘、能級密度、耗散系數也具有能量相關性,再者對關聯對裂變機制有重要影響。我們看見微觀的TD-DFT可以成功地解釋裂變機制,有助于澄清或更新一些唯象的裂變模型的圖象。基于BBGKY框架,進一步考慮更高階的關聯動力學,可以更現實地描述裂變。隨著估算能力的降低,考慮高階關聯的裂變動力學將是一個重要方向。目前微觀核裂變理論基于有效核力,存在一定的不確定性,包括裂變位壘的預言也存在偏差。從現實核力出發,發展從頭估算(ab)核結構是核化學的前沿方向。基于ab估算重核裂變過程還很遙遠,而且可以為發展更精確的有效核力和有效伊寧頓量提供指引。
無疑,核裂變的研究有很強的應用背景。為了應對氣候變化,先進核能的發展將遭到更大的注重。發展更精確可靠的核裂變理論,對升級核能應用非常重要,對一些重大的基礎研究也很關鍵,例如超重元素合成、天體環境中的R-過程、中微子研究等。核裂變的研究既是誘人的量子多體問題,也有很強的交叉應用需求。隨著超級估算、機器學習、量子估算的應用以及實驗裝置的發展,核裂變的基礎研究迎來了新的機遇,將為核裂變應用提供新的線索。近些年來,加拿大、法國等在核裂變基礎研究方面取得系列進展,中國在核裂變的基礎研究方面還有很大的發展空間和前景。
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