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專家觀點
折射是一種眾所周知的光學現象，它會改變光波穿過物質的方向。 顯微鏡、透鏡和基于折射的棱鏡是操縱可見光、紅外線、紫外線和 X 射線波長光束不可或缺的工具。 在過去幾年中，在實驗室環境和小型設施中開發了一系列 EUV 和軟 X 射線源。 而且，物質對極紫外的強烈吸收阻礙了該光譜區折射透鏡和棱鏡的發展，而在該光譜區，聚焦被反射鏡和衍射菲涅爾波帶片所取代。 在這里，等。 通過在 EUV 光束輪廓上使用密度梯度 CO2 射流，實現了對 EUV 輻射折射的控制。 在實驗中，制造了一個液相棱鏡，它引起了光束的頻率相關偏轉。 借助原子共振附近的強偏轉，進一步研制出適用于極紫外輻射的可變形折射透鏡，具有通過改變二氧化碳壓力來建立產量和調節焦距的特點。 這項研究開辟了一種將其他光譜區域中基于折射的技術轉移到極紫外區域的方法。 結果發表在 。
L., O., T., G., N., A. Rouzée, J., MJJ, B. Schütte.-., 91-94 (2018)。
光的折射在自然界中普遍存在，它構成了人眼功能和觀察彩虹的基礎。 它在可見光、紅外線和紫外光譜中有許多應用。 例如，耳朵的屈光不正可以用太陽鏡或隱形眼鏡矯正，光學顯微鏡可以放大小物體或結構。 在激光化學的背景下，折射透鏡被廣泛用于聚焦或放大激光束。 超短激光脈沖通過光學棱鏡對光的色散和偏轉進行壓縮或拉伸。
當倫琴于 1895 年發現 X 射線時，他嘗試用棱鏡和透鏡進行折射實驗。 由于他沒有觀察到 X 射線的明顯偏轉，因此他推斷折射透鏡不適合聚焦 X 射線輻射。 一個世紀后，開發了一種由透鏡陣列組成的復合折射透鏡，用于硬 X 射線領域，這得益于該光譜區域的吸收相對較低。 復合折射透鏡用于聚焦現代同步加速器和自由電子激光設備發射的 X 射線。 它們已應用于硬 X 射線顯微鏡、X 射線納米聚焦和晶體散射的研究，以及納米級樣品的相干衍射成像。
到目前為止，在極紫外（遠紫外）范圍內一直缺乏折射裝置，但這將是理想的。 例如，折射透鏡可用于在不改變傳播方向的情況下聚焦遠紫外脈沖，從而提供相當大的靈活性。 長期以來，人們一直建議使用經過精心設計的微折射鏡片。 然而，由于遠紫外輻射的強烈吸收，實際實施具有挑戰性，這需要使用設計復雜的極薄透鏡。
圖 1 遠紫外棱鏡。 原子共振附近折射率的底部色散曲線。 高于共振 (n > 1) 的光子能量以黃色表示，低于共振 (n) 的能量是高紋波脈沖的角度辨別光譜。 EUV 光束在垂直方向上的角發散反映在垂直軸 c 上的空間分布中，在密集的 He CO2 射流（使用 10 巴的背壓形成）中心下方 0.3 毫米處傳播后的相同光譜顯示清晰的折射特征。 光子能量高于 He 的 1snp 共振的光譜分量向下偏轉，而低 1snp 共振的光譜分量向上偏轉。 偏轉角在 1s-2p 共振時最大，并且由于振蕩器硬度的降低而在較高共振時減小。 在 He 電離勢 (24.58eV) 以上，遠紫外線輻射被強烈吸收。 由于老化效應，與觀察到偏轉的 EUV 輻射的區域相比，檢測器的靈敏度在未受干擾的高波紋光譜記錄區域增加。 這導致偏轉的 EUV 輻射變得更加強烈。 d, 考慮n = 2, 3, 8的1snp共振的異質He CO2射流中遠紫外折射的模擬。模擬結果表明，當背壓為10 bar時，氣體射流的峰值密度為9 × 在相互作用區 -3（相當于 300K 時 3.7bar 的壓力）。
圖 1a 的中間和頂部面板顯示了一種控制來自非均勻 CO2 目標的 EUV 脈沖折射的方案。 EUV 脈沖穿過 CO2 射流，它在垂直于 EUV 光束的方向上傳播，在垂直方向上具有密度梯度（圖 1a）。 當 EUV 脈沖偏離中心通過 CO2 射流時，射流充當棱鏡，導致角色散和 EUV 輻射偏轉。 對于入射在二氧化碳射流中心下方的遠紫外光束，其光譜分量為n>1的向下偏轉； 和 n < 1 的光束向上偏轉的光譜分量。
這一概念的實驗演示如圖 1b、c 所示。 圖 1b 顯示了使用持續時間為 4.5 fs 的近紅外脈沖形成的高波紋遠紫外光譜。 在二維檢測器上檢測到光譜，其中垂直軸代表使用平場光柵分散 EUV 光譜的軸。 當寬帶高紋波脈沖在高密度 He CO2 射流中心下方 0.3 毫米處傳播時，遠紫外光譜發生強烈偏移（圖 1c）。 He 的 1snp (n=2,3) 以下的光譜分量向下偏轉，而 1snp (n=2,3) 以上的光譜分量向上偏轉。
在顯微鏡下，折射可以用極紫外脈沖引起的電偶極子振蕩來解釋。 入射的極紫外脈沖使原子爆發，重新發射具有相同光子能量的輻射（自由感應衰減）。 棱鏡利用了這樣一個事實，即這種重新發射的輻射相對于激發的遠紫外脈沖是相移的。 由于誘導二氧化碳濃度梯度的存在，EUV脈沖上下兩部分的相移不同，導致EUV波前發生傾斜。 波前傾斜取決于折射率，因此在共振點附近減小。 例如，在 21 eV 的光子能量下，比 1s2p 共振高 0.22 eV，波前傾斜在本實驗中使用的 CO2 密度下為 0.07。
假設極紫外光束具有高斯空間分布，并利用 He 的 1snp 吸收序列的特性，通過公式模擬 CO2 射流中的折射。 遠紫外脈沖在二氧化碳介質中傳播時積累的相位是近似的。 利用傅立葉變換法求解的衍射公式的小角近似來估計極紫外光束在自由空間中的傳播。 如圖 1d 所示，仿真結果很好地再現了實驗結果。
通過改變 CO2 壓力，可以控制 EUV 光束的剛度。 圖 2ac 顯示了 1 bar、3 bar 和 9 bar 背壓的角度微分光譜，并顯示應力隨著背壓降低而降低。 對于 3 巴（黃色實線）和 9 巴（紅色實線）案例。 對于小角度，偏轉與折射度（即 n1）成反比，折射度使用洛倫茲公式估算。 當 EUV 光譜儀的角度接受和幀速率不再足夠時，檢測到的偏轉角（虛線）形狀和估計的折射率（實線）形狀一致，除了共振附近的區域。
圖 2 二氧化碳壓力控制極紫外偏轉。 ac，角度 - 遠紫外光譜在氣燈火焰中心上方傳播 0.3 毫米的距離，支持 1 巴 (a)、3 巴 (b) 和 9 巴 (c) 的壓力，d，平均偏轉角度作為光子能量支持壓力的函數 3 bar（對應于相互作用區域中 1 bar 左右的峰值壓力；黃色虛線）和 9 bar（紅色虛線）。 在這里，在左軸上應用垂直刻度，如向上箭頭所示。 為了進行比較，在應力結果（黃色實線）上繪制了標準氣溫 (273.15 K) 和標準壓力 (1 bar) 下的估計折射率。 右軸上的垂直刻度適用，如下面的箭頭所示。 請注意，估計的折射率與壓力成反比。 黑色實線表示估計的折射率除以 3。
觀察到的遠紫外輻射在原子共振區附近的偏轉可以為遠紫外折射透鏡的設計提供依據。 在第二組實驗中，使用12m長的多徑線形成100-窄帶寬和低色散的高階紋波。 圖 3a 概述了在高階紋波電池后 6 米處記錄的 20.2eV 左右（對應于第 13 紋波）的空間微分光譜。 20.2eV 的光子能量比 He 的 1s-2p 共振低約 1eV。 波紋沿垂直軸的空間延伸（2.7 mm；圖 3d）對應于 0.45 mrad 半最大值全長半最大值的全寬發散。 當 CO2 射流呈拋物線形時，其空間范圍約為 2.5 mm（類似于 EUV 光束半徑，此時為 2.3 mm），它位于探測器前方 0.9 m 處，探測器充當透鏡，如圖 1 所示。 3b 插圖。 圖 3b、c 顯示了在 20.2eV 的兩個不同背壓下的輻射聚焦。 圖 3d 顯示 CO2 射流的應用將垂直方向的操作壓力從 2.7 mm 降低到 410 μm，以支持 12 bar（實驗中使用的最高壓力，導致峰值密度約為 1 × -3實驗）。 研究發現，He 透鏡對遠紫外光束的吸收非常?。杭锤哂?5% 可能的檢測閾值。 當前實驗的幾何結構導致一維聚焦，類似于柱面透鏡。 一系列兩個垂直定位的 CO2 射流，每個射流都具有錐形密度梯度，可用于水平和垂直聚焦 EUV 脈沖。
圖3 遠紫外折射鏡片。 a，20.2 eV（對應于第 13 波紋）的未聚焦遠紫外輻射的空間微分光譜。 b、c，在這些諧波發散改變了通過他的煤氣燈 d 的傳播（見插圖）后，如壓力支撐 6 (b) 和 12 (c) 所示，d，比較垂直光束剖面 使用的壓力支撐 0 bar（紅色曲線）和 12 bar（藍色曲線）。 插圖顯示了與壓力相關的光斑尺寸，偏差條反映了光斑尺寸確定的不確定性。 e, 14.0eV處的空間微分輻射光譜（對應第9波），類似于Ar.f的三維和5s共振。 這種波紋的焦點是通過 Ar 二氧化碳射流在 2.5 巴的背壓下實現的。 g，當背壓進一步降低到 4 bar 時光的折射反射散射的例子，由于 Ar 透鏡將遠紫外光束聚焦在 CO2 射流和檢測器之間，因此可以觀察到光束規格的降低。 h，Ar 背壓為 0 巴（紅色曲線）和 2.5 巴（藍色曲線）時的垂直光束截面。 插圖顯示了與壓力相關的光斑尺寸，偏差條反映了光斑尺寸確定的不確定性。
遠紫外輻射的偏轉隨著光子能量接近原子共振而減小，另一種情況是使用 14.0eV 輻射（相當于第九波紋；見圖 3e），接近 3p55s（14.09eV）和 3p53d（14.15 eV) Ar 共振。 在這些情況下，AR CO2 注入在 2.5 巴的壓力下適度支持（對應于峰值密度相互作用區域的約 2×-3）用于集中遠紫外輻射，如圖 3 所示。 當二氧化碳背壓進一步降低至 4bar 時，檢測器處的??束流規格再次降低（圖 3g）。 在這些情況下，焦平面移近射流并檢測到發散光束。
在 Ar 透鏡實驗中觀察到的最小光束尺寸為 270 μm（圖 3h），這對于許多應用（如光電離和光電子能譜）來說已經足夠小了。 然而，也有一些單獨的應用，例如研究極端紫外線引起的非線性過程，以及使用光子能量約為 20eV 的單高階紋波驅動相干衍射成像。 所需的遠紫外光斑尺寸要小得多。 焦斑的大小受幾何像差和色差的限制。 在理想的聚焦條件下，沿 EUV 光束傳播軸積分的 CO2 密度分布需要呈拋物線形。 事實上，錐形噴嘴形成的二氧化碳濃度分布拋物線非常接近，但偏離拋物線形狀會造成幾何畸變，影響可達到的焦斑規格。 眾所周知，沿 CO2 光束的傳播軸存在密度梯度，這也會導致幾何變形。 未來，可以通過定制 CO2 噴嘴的設計來優化 CO2 濃度分布。
假定拋物線二氧化碳密度分布，模擬了 Ar 透鏡下半徑為 1.9mm 的準直 14.0eV、半最大全長遠紫外光束的光斑尺寸。 如圖 4a 所示，CO2 透鏡后 90 cm 處的遠紫外光斑大小取決于光子能量。 這些色差是 EUV 帶寬內折射率變化的直接結果，導致光斑尺寸大于單色 EUV 光束。 值得注意的是，這些影響在實驗數據中是不可見的，因為光譜碼率約為 100 meV，空間碼率約為 100 μm。 在距 Ar 透鏡 90 cm 處，CO2 密度依賴性光斑尺寸如圖 4b 所示，顯示帶寬為 160 meV 的遠紫外脈沖的最小光斑尺寸為 74 μm，這類似于在第九次紋波實驗中觀察到的帶寬（圖 4b 中的紅色曲線）。 由于色差，測得的光斑尺寸在 CO2 密度的大范圍內幾乎沒有變化，這解釋了圖 3h 插圖中所示的行為。 當在估計中將遠紫外帶寬降低到 2 meV 時，得到的最小光斑尺寸為 40 μm（圖 4b 中的藍色曲線）。 當使用折射時光的折射反射散射的例子，由于共振距離遠紫外光子能量更遠，色差減小，如圖4c所示，半最大全長半徑為2.4mm的He透鏡。 在這些情況下，使用帶寬為 240 meV 的脈沖（類似于實驗中使用的 13 階紋波的帶寬，如圖 3 所示），獲得的最小光斑尺寸為 28 μm； 藍色曲線），脈沖長度減少到 20 μm。 模擬結果表明，進一步降低二氧化碳濃度至3.1×-3，對應更短的30 cm焦距，可以獲得10 μm以下的焦斑尺寸（遠紫外硬度可達-2）。 這是近年來遠紫外誘導拉比循環實驗、遠紫外原子雙電離實驗和單相干衍射實驗的研究范圍。 場是可能的。
圖 4 遠紫外聚焦 | 模擬。 a，通過峰值密度為 2.2 × ? 3（對應于300k 時的壓力為 0.9 巴）。 由于色差，遠紫外光斑大小取決于光子能量。 b，對于帶寬為 160 meV（紅色曲線）和 2 meV（藍色曲線）的 EUV 脈沖，光斑尺寸作為 Ar CO2 密度的函數，最小光斑尺寸分別為 74 μm 和 40 μm。 c，遠離共振的光子能量的色差減少。 這方面的反例顯示遠紫外線脈沖以 20.2eV（半徑 2.4mm 半最大長度）傳播通過峰值密度為 1.1×-3（對應于 300K 時 4.3bar 的壓力）的 CO2 注入。 d，對于 240 V（紅色曲線）和 2 meV（藍色曲線）的 EUV 脈沖帶寬，光斑尺寸作為 CO2 密度的函數，其最小光斑尺寸為 28 μm 和 20 μm。
使用折射透鏡聚焦超短脈沖時的另一個重要方面是聚焦時的脈沖持續時間。 由于高階紋波和自由電子激光脈沖具有固有的負線性調頻，折射透鏡可以產生正線性調頻，進而導致極紫外脈沖的壓縮。 假設脈沖持續時間為 24fs，線性調頻為 --1，在最初檢測到的 13 個波紋范圍內，我們的模擬顯示峰值 CO2 密度為 4.9×-3（對應于 1.9m 的焦距）壓縮到 16fs。 請注意，由于非線性脈沖持續時間引入的鏡頭，此值小于 8fs 的傅里葉限制。 當將峰值 CO2 密度降低到 1.1 × -3（對應于 90 cm 的焦距）時，預計會在 24 fs 和 29 fs 之間出現適度的拉伸。 可以通過將折射透鏡與另一個聚焦裝置組合來實現更短的 EUV 脈沖的聚焦。 例如，提出了一種由極紫外折射透鏡和菲涅爾波帶片組成的多組分透鏡。 從理論上講，這種多組分透鏡可以將寬帶阿秒脈沖聚焦到毫秒級的光斑，從而能夠研究阿秒時間和毫秒空間碼率的電子過程。
事實上，等。 提出了一種利用 CO2 射流的不均勻性來偏轉和聚焦極紫外脈沖的方法。 這項研究提出了一個問題，即基于廣泛用于其他光譜區域的折射光學的概念是否可以轉移到深紫外區域，包括顯微鏡、納米光學和超短脈沖壓縮。 基于遠紫外 CO2 的透鏡具有幾個優點，包括高透射率、可變形性和可調性（通過改變 CO2 成分、氣體壓力和 CO2 射流幾何形狀）。 與通常用于聚焦 EUV 脈沖的鏡子相比，這種 EUV 透鏡不會損壞（由于不斷補充二氧化碳樣品）并保持入射 EUV 光的傳播方向，從而有助于它們在實驗裝置中的使用。 折射遠紫外透鏡也可以與其他光學和技術結合使用，例如，最近展示的使用空間混合的波紋光譜。 通過仔細選擇具有不同光子能量的原子或分子，可以設計折射在 10eV 和 24eV 之間的遠紫外液體透鏡。 將來，通過開發利用由高電荷離子和電子組成的異質等離子體中的折射的透鏡，該范圍可能會擴展到更高的光子能量。
結尾
研究員簡介
美國Max-Born研究所院士Oleg利用分時光電子能譜研究發光分子的超快電子動力學。
郵箱：@mbi-.de
Bernd Schütte是美國Max-Born研究所院士，研究方向為阿秒極紫外非線性光學。
郵箱：@mbi-.de
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