光與物質的互相作用除了是探究低維量子材料微觀化學機制的重要偵測手段,但是超短、超強脈沖激光還可作為電子結構及物態的有效調控手段,實現平衡態所不具有的新物態、新效應。
近來,復旦學院化學系周樹云院士和合作者首次在半導體材料黑磷中實現了脈沖激光誘導的弗洛凱瞬時能帶調控,并發覺其與黑磷的贗載流子具有奇特的耦合作用及光學選擇定則,研究工作以“-bandinblack”為題發表在上。同刊物發題為“光調控模型半導體性質”(“Lighttheofamodel”評述文章對該工作的意義進行正面評價。
圖1:半導體材料弗洛凱能帶調控示意圖。
低維量子材料具有豐富的化學特點,當前的研究主要聚焦在這種材料的平衡態特點,而對其非平衡態化學及超快動力學的研究尚處于發展階段。在超快時間尺度(飛秒甚至皮秒,10-15或10-12秒)上實現電子結構和化學特點的檢測和調控,除了才能拓展非平衡態化學知識的前沿凝聚態物理是什么意思,還將為未來新型、高速元件的開發和應用奠定重要的科學基礎。在非平衡態超快動力學和瞬時物態調控研究中,一個倍受關注的重要研究方向是通過周期振蕩的勢場誘導量子物態的變化,從而實現對其電子結構的調控,該方案被稱為弗洛凱工程()。在晶體中,原子在實空間的周期性排列構成了晶體結構并從而造成了電子的能帶結構在動量空間具有周期性;與之相類比,外加的周期振蕩的勢場也將造成電子在能量空間出現能帶結構的周期性復制,從而產生弗洛凱態(圖1)。進一步地,通過電子與周期勢場的互相作用對低維量子材料的能帶結構、對稱性及拓撲性質的瞬時調控,可實現平衡態所不具有的新物態,比如,將拓撲乏味的材料轉變為拓撲材料,實現遠離平衡態的拓撲超導態等。上述借助周期場驅動的量子物態調控機制被稱為弗洛凱工程()。
弗洛凱調控的概念自上個世紀初被提出后就造成了化學學家的廣泛關注,并被應用于匯聚態化學、冷原子化學和光晶格等領域。近六年來,弗洛凱瞬時能帶和物性調控早已發展成為國際上匯聚態化學和材料科學的一個重要科學前沿。但是,雖然理論方面涌現出豐富的預言,與之產生鮮明對比的是匯聚態體系中的實驗進展十分少。好多關鍵的科學問題,比如,能夠在常規材料(比如,半導體)中實現能帶結構的瞬時調控,依然有待實驗的否認。
圖2:借助超快時間區分角區分光電子能譜在黑磷中實現弗洛凱瞬時能帶調控。
周樹云研究組多年來旨在于低維量子材料的電子能譜和非平衡態超快動力學的研究,尤其是弗洛凱能帶及物態調控的實驗研究。因為弗洛凱調控要求迸發光源具有低光子能量、強峰值電場等極端實驗條件,她們針對領域難點投入了大量的精力,攻破了中紅外強場脈沖迸發光源以及與角區分光電子能譜儀結合方面的困難,研發出具有前沿技術指標的超快時間區分角區分光電子能譜()系統。在材料體系方面,她們巧妙地選定了黑磷這個具有小帶隙、高遷移率的精典半導體材料。通過精細調節中紅外迸發光源的光子能量,她們發覺當光子能量與帶隙接近共振時,黑磷的電子結構從平衡態的拋物線形狀演變為在帶頂打開能隙的“墨西哥帽”形狀(圖2中藍色箭頭所指),并觀察到了復制的弗洛凱邊帶。在此基礎上,她們通過系統性地探究該瞬時能隙對時間、光強和電子參雜等變量的響應等,確認了所觀測到的瞬時能隙是由弗洛凱能帶工程所造成。
更有意思的是,她們發覺黑磷中的弗洛凱能帶工程對迸發光源的偏振光具有強烈的選擇性:只有當泵浦光偏振光順著黑磷的扶手椅型()方向時,就會出現瞬時能隙,闡明出弗洛凱能帶工程調控具有特定的光學選擇定則。結合理論剖析,她們強調這一獨特的偏振光選擇效應來始于黑磷的贗載流子自由度(黑磷元胞中富含兩個子晶格,對應的兩基態系統可類比載流子)。那些研究結果除了為弗洛凱能帶調控提供了重要的思路,同時也為進一步探求拓撲物態、關聯物態(磁性、超導等)的瞬時調控奠定了重要的基礎。
圖3:參與項目研究的實驗團隊成員。
該論文的通信作者是數學系周樹云院士,論文共同第一作者為復旦學院化學系2017級博士生周紹華和復旦學院“水木學者”鮑昌華。合作者包括復旦學院化學系段文暉教授、于浦院士,上海民航航天學院湯沛哲院士凝聚態物理是什么意思,中科院化學所孟勝研究員等。
該研究工作主要深受科技部國家重點研制計劃、自然科學基金委國家杰出青年科學基金項目、重點項目和重大科研儀器研發項目的支持。據悉,該研究工作還遭到國家自然科學基金委基礎科學中心項目和中國科大學項目的支持。
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